资源描述:
《煤直接液化铁催化剂的研究进展_担载铁催化剂的表征及研究方向_朱继升》由会员上传分享,免费在线阅读,更多相关内容在教育资源-天天文库。
1、第23卷第3期煤炭转化Vol123No132000年7月COALCONVERSIONJul12000X煤直接液化铁催化剂的研究进展(É)担载铁催化剂的表征及研究方向1)1)2)3)3)朱继升张立安杨建丽刘振宇钟炳摘要对高分散担载铁催化剂的表征方法如BET,SAXS,XRD,EXAFS,EPMA,XPS,Mossbauer谱等作了述评,并指出存在的问题及可能的解决方法.要了解原位担载铁催化剂的化学组成、结构和在煤上的分散状况,必须采用多种分析手段综合进行,而现有任何手段都不能定量地测得催化剂在煤上的分散度.同时指出如何量化表述催化剂在煤直接液化中的作用,催化剂的活性与
2、煤本身的哪些性质相互关联是煤直接液化担载铁催化剂研究中的关键问题.关键词煤直接液化,担载铁催化剂,表征中图分类号TQ529,TQ42618其与煤的接触,可以明显改善催化性能,特别是担0引言载铁催化剂,显示出成本低、活性高的特点.因为担载催化剂制备方法简单,并且担载(或浸渍)催催化剂是煤直接液化过程的核心技术之一,在化剂后的煤既是反应物又是铁催化剂的载体,铁化液化过程中起着非常重要的作用,优良的催化剂不合物呈高分散并与煤紧密结合,在加氢反应中能形仅可以大大提高液化产率和产物品质,而且其自身成多个活性中心,能有效吸附并活化高压氢气中的的成本以及最后化学形态对液化过程的经
3、济性和环氢分子或供氢溶剂中的氢分子,加快活化氢迁移到境友好有重要的影响.这是由于在液化完成后,催煤裂解产生的自由基碎片上的速率,同时原位担载化剂与煤中的灰分及未反应的煤混在一起进入气化催化剂还能很好地促进煤中C—C键的断裂,因而装置,最后与灰一起排放,分离回收催化剂成本较原位担载的铁催化剂具有非常高的催化活性.高的原因.一个理想的催化剂应满足高效、廉价和但是,担载型催化剂的无定形、高分散等特点洁净排放的要求.以及煤组成结构的复杂性,使人们对担载铁催化剂铁系催化剂具有活性高、廉价易得或易于制备、的赋存状态、化学组成和结构等知之甚少,主要是[1,2]对环境友好等特点,因
4、此受到广泛重视.目前使用现有的方法如:比表面积测定法(BET)、X光衍和研究过的铁系催化剂包括黄铁矿等含铁矿物质、射分析(XRD)、透射射电镜(TEM)、扫描电镜赤泥及含铁工业废渣、各种纯态铁的氧化物和氢氧(SEM,或称X射线微区分析即EPMA)、扩展X射化物(Fe2O3,FeOOH等)、硫化物(FeS,FeS2,线精细结构(EXAFS)分析、X光电子能谱Fe2S3)及担载铁等.近年来,煤直接液化催化剂的(XPS)和Mossbauer谱等在应用到担载催化剂时受研究主要集中在以煤本身为载体的担载铁和超细纯到很大限制,因此单一表征技术难以取得满意结果,态铁催化剂的研制上
5、,因为减小催化剂粒径,提高需要几种技术综合进行.对担载催化剂进行详细表X国家杰出青年基金资助项目(29725614)和中国科学院重点项目.1)博士生;2)研究员;3)研究员、博士生导师,中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,030001太原收稿日期:2000205218©1994-2010ChinaAcademicJournalElectronicPublishingHouse.Allrightsreserved.http://www.cnki.net14煤炭转化2000年征,不仅可以揭示催化剂与煤表面的相互作用,探采取了一些假设,误差应该比较大.索铁催
6、化剂在直接液化中的形态变迁规律及活性相担载铁催化剂的粒径分布还可以通过Moss2的组成,而且可为催化剂的优化设计和研制开发提bauer驰豫谱得到,其基本原理为:当铁催化剂的颗供理论依据.粒小于某一阈值dc后,颗粒因自旋体系的快速驰豫需要指出的是,本文所涉及的表征主要是针对而表现出超磁性质,通过分析铁催化剂的Moss2催化剂前驱体的,没有涉及担载催化剂在液化中的bauer驰豫谱即可以计算出粒径大小.Huffman[9]形态变化及液化残渣中催化剂的表征.等利用该技术发现担载于褐煤和次烟煤上铁催化[10,11]剂的粒径在3nm~8nm之间;Taghiei等发1高分散原位担
7、载铁催化剂的表征现,通过铁离子交换处理的褐煤和次烟煤,铁是以高分散A2FeOOH形式为主存在于煤表面的,且粒径在3nm~10nm之间.Mossbauer谱的局限在于111分散度与催化剂粒径不能测定磁各向异性能量很高的铁物种,因为这类催化剂在煤中的分散程度直接影响直接液化的铁化合物难以在Mossbauer谱上出现驰豫现象.[3]效率.严格地讲,到目前为止,还没有任何一种表从以上表征结果可知,通过不同制备方法(或征技术能得到催化剂在煤中分散的定量结果,但人沉淀、或浸渍、或离子交换)得到的担载铁催化剂们仍然在测定催化剂粒径及其分布上取得了一些进的粒径均为纳米级,而且从