试析碳纳米管改性及担载钴基催化剂的研究

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2、哺t曩I嘲学科专业：坐!三茎作者姓名：里璺指导教师：主堡垄受塞里天津大学研究生院2008年6月碳纳米管改性及担载钻基催化剂的研究StudyonModificationofMWNTsandtheirApplicationasCobaltCatalystSupport学科专业：化学工艺研究生：夏鹏指导教师：李振花研究员天津大学化工学院二零零八年六月中文摘要碳纳米管作为一种新兴碳材料，以其良好的力学性质、独特的电磁性质、光学性质和热稳定性，在纳米材料、纳米生物学、纳米化学等领域具有潜在的应用价值。已有大

3、量的理论和研究表明，碳纳米管是最有前途的催化剂载体材料之一，碳纳米管负载催化剂可有效的将活性金属颗粒直径控制在纳米级，显著提高催化剂的各种性能。但是碳纳米管在各种溶剂中不易溶解，分散性差使其应用范围受到极大的限制。因此，如何对碳纳米管进行改性从而提高碳纳米管在溶剂中的分散性成为碳纳米管负载型催化剂研究的重要方面。本文通过长时间硝酸共沸回流、氮气保护下硫酸回流、氢氧化钠溶液回流、双氧水长时间浸泡等方法对碳纳米管进行改性处理，同时配以超声振荡。通过对处理后碳纳米管进行BET测试、TEM表征、IR测试等表征方法，发现先经过双氧水、氢氧化钠等活化处理，再在60wt％浓硝酸中

4、共沸回流处理后的碳管的比表面积显著增大，长管被切断，端帽打开，排列有序度增大，在端帽、断口及碳管表面缺陷处产生-OH、．COOH等功能基团，从而使碳管在水、乙醇等溶剂中分散性大为提高，并为活性金属在碳管表面的负载提供了更多的锚定位。本文还以处理后的碳纳米管为载体担载Co基催化剂，考察了pH值及助剂La的加入对催化剂性能的影响。结果表明，助剂La、氨水的加入有效地避免了Co颗粒的团聚成块，形成的Co颗粒粒径较为统一，提高了其在碳管表面的分散度。关键词：碳纳米管；改性处理；催化剂载体；钴ABSTRACTAsnewcarbonmaterial，carbonnanotube

5、s(CNTs)havegreatpotentialvalueinsuchfieldsasnano—materials，nano—biology,nano—chemistryandSOon，owingtotheirsuperiorcharacteristicsofmechanical，electromagnetic，opticalpropertiesandthermalstability．AlargevarietyoftheoriesandresearcheshaveshownthatCNTisbecomingoneofthemostpromisingcatalyst

6、supports．TheactivemetalparticlesinCNTssupportedcatalystcanbeeffectivelycontrolledinthediameterofnanometerscale，whichcansignificantlyimprovethecatalyticperformance．However,CNTs’applicationhavebeenrestrictedforthereasonthatCNTdoesnotdissolveinmostofsolvents．So．howtoimprovethedispersionof

7、CNTsinthesolventsiscriticalforCNTsusedassupport．Inthisthesis，modificationtreatmentofCNTsisinvestigatedindifferentwayssuchaslongtimeazeotropicrefluxwithnitricacid；refluxwithsulfuricacidinN2atmosphere；refluxwithsodiumhydroxidesolutionandimmersionintohydrogenperoxideunderultrasonification

8、environment．ThemodifiedCNTswerecharacterizedbyBET,TEMandIRandtheresultsshowedthatCNTstreatedbyH202orNaOHandfollowedbyazeotropicrefluxinwt．60％nitricacidhadbiggerspecificsurfaceareaandorderedarrangementthanas—purchasedones．Thelongtubewascutoffshowingopentipsandfunctionalgroupslike—OH，-