探索神华煤直接液化催化剂及液化机理的研究

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1、大连理工大学硕士学位论文神华煤直接液化催化剂及液化机理的研究姓名：胡树勋申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：胡浩权20070601大连理工大学硕士学位论文摘要我国煤炭资源丰富，一直是主要的能源和化工原料，但目前煤主要用于燃烧发电、炼焦等，存在资源利用率低和对环境带来严重污染等闯题。为了更有效地利用我国的煤炭资源，发展沽净煤技术成为研究的热点。煤炭直接液化作为一种重要的洁净煤技术，具有转化利用率高，污染小的特点，在当前原油价格飙升的市场条件下，越来越受到人们的关注。本论文的主要研究内容包括：考察催化剂对神华煤液化产物分布的影响；神华煤液化过程中的氢传递及催化剂的作用；建立在

2、铁基催化剂作用下煤液化动力学模型。研究结果表明：铁基催化剂的活性低于镍基催化剂的活性。在给定的实验条件下，当催化剂的添加量为O．50wt％时，铁基催化剂只能得到43wt％的油产率，而镍基催化制可以获得49．5wt％油产率。对于神华煤来说，催化剂的添加量存在上限，如果超过这个量，随着催化剂量的增加，油产率增加不明显。延长反应时间和提高反应温度都有助于催化剂提高油产率，但同时也造成气体产率的增加。因此在利用此操作来提高油产率时要考虑气体产物增加带来的氢耗增加、成本提高的负面影响。在神华煤液化过程中，氢主要通过供氢溶剂传递给煤和煤热解产生的自由基。失去活性氢的供氢溶剂和气相中的氢气进

3、行反应，重新转变成供氢溶剂。催化剂不仅帮助煤热解产生自由基，还帮助氢和溶剂进行反应，使氢进入溶剂并和溶剂结合变得容易。通过实验数据非线性回归的方法建立了神华煤直接液化动力学模型。用此模型计算的数据和神华煤液化实验所得到的数据非常吻合，和文献中报道的数据也非常的接近。因此可以认为此模型很好地反映了神华煤的液化过程。同时可以看出神华煤向PAA的转化主要发生在温度较低的加热阶段。此时煤中易于转化为油的物质也迅速地发生反应，产生了大量的油。而在加热段的后半段和恒温段更适合PAA向(o屺)的转化。此时PAA向(o旧)的转化成为速率控制步骤。因此，油主要是从加热段的煤和恒温段的PAA转化得

4、到。关键词：神华煤；直接液化；催化剂；液化机理：动力学煤直接液化催化剂及液化机理的研究CatalystandMechanismforDirectLiquefactionofShenhuaCoalAbstractInthispaper,DCLwascardedOttttoinvestigmetheeffectofcatalystonproductdistributionofcoalliquefaction,theroleofcatalystandhydrogentransferincoalliquefactionandkineticsofShenhuacoalliquefacti

5、on．11圮resultsshowthatatexperimentcondition,Ni-basedcatalyst芦esentshighcatalyticactivityinShenhuacoalliquefactionthaniron-basedc删yst'whencatalystloadingbeingO．50wt％．Ni．basedcatalystsCanimproveoilyieldfrom33wt％toabout49．5wt％andiron-basedcatalystonlyimproveoilyieldto43wt％．Themassofloadingcataly

6、stexistanoptimumvalue．whichis0．50wt％．Whenreactiontimeincreases，theoilyieldincreases，meanwhilethegasyieldalsoin啪ascsappreciably．InCOalliquefactionprocess，perfectresultcomesfromthemutualeffectofc削yst，strongdonationhydrogensolventandH2．n圮majorroleofiron-basedcatalystsonDCListopromotethehydrogen

7、transferfrommolecularhydrogentosolventandfromsolventtocoal．n嫩iS．itpromotestheformationofactivehydrogenandaccelerat@sthesecondarydistributionofHinthewholereactivesystem,whichincludesgas。liquidandsolidphases．AkineticmodelofShenhuacoalliquefactionwith