磷酸银基磁性生物炭复合材料的制备及其光催化降解双酚a的研究

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1、学校代码10530学号201510151606分类号X703密级公开硕士学位论文磷酸银基磁性生物炭复合材料的制备及其光催化降解双酚A的研究学位申请人周璐露指导教师戴友芝教授学院名称环境与资源学院学科专业环境科学与工程研究方向水污染控制工程二零一八年六月SynthesisofBiochar-MFe2O4/Ag3PO4(M=Zn,Co)nanocompositeanditscapacityofphotocatalyticdegradationofbisphenolACandidateLuluZhouSupervisorand

2、RankProfessorYouzhiDaiCollegeCollegeofEnvironmentandResourceProgramEnvironmentalScienceandEngineeringSpecializationWaterPollutionControlEngineeringDegreeMasterofEngineeringUniversityXiangtanUniversityDateJune,2018摘要双酚A（BPA）是环境内分泌干扰物（EDCs）中的一种，即使在低浓度范围（ng/L），其对生物的

3、发育和繁殖造成的危害也不容小觑，已被列为优先控制污染物。BPA具有疏水性和难降解性，传统的污水处理方法很难对其有效降解。近年来，半导体光催化技术因能氧化分解大多数生物技术难以处理的有机污染物而得到了广泛关注。磷酸银光催化剂在可见光照射下表现出了对有机物的较高的光催化氧化能力，但其难以避免的光腐蚀和分离回收困难等问题限制了磷酸银材料的实际应用。本论文针对磷酸银难以维持较高的光催化活性和难以分离的瓶颈问题，开展了新型高效磷酸银基磁性生物炭复合光催化材料的研究。以松花粉为模板，以铁酸钴和铁酸锌作为磁介质，采用“一锅法”和原位沉

4、淀法联合制备了Biochar-CoFe2O4/Ag3PO4和Biochar-ZnFe2O4/Ag3PO4两种磷酸银基磁性生物炭复合光催化材料；以BPA为降解对象，分别对上述两种复合材料的光催化性能进行了测试，并结合多种表征手段，探讨了磷酸银基磁性生物炭复合光催化料光催化降解BPA的强化作用机理。主要内容和结论如下：（1）相比纯磷酸银，Biochar-CoFe2O4/Ag3PO4和Biochar-ZnFe2O4/Ag3PO4复合催化剂展现了更好的光催化性能。经60min可见光照射，当负载比（Biochar-CoFe2O4与

5、Ag3PO4的质量比）为3:7时，在Biochar-CoFe2O4/Ag3PO4体系中BPA的去除率可达91.12%，矿化率达80.23%；在负载比（Biochar-ZnFe2O4与Ag3PO4的质量比）为1:4的实验体系中，BPA几乎能被Biochar-ZnFe2O4/Ag3PO4完全降解（去除率98.3%），矿化率更是高达86.08%。在Biochar-CoFe2O4/Ag3PO4和Biochar-ZnFe2O4/Ag3PO4体系中，BPA的光降解速率常数分别达到了0.0341min-1和0.0608min-1，是纯

6、Ag3PO4的4.9倍和9.4倍。经过四次循环使用，Biochar-CoFe2O4/Ag3PO4和Biochar-ZnFe2O4/Ag3PO4对BPA的光催化降解率仍然分别保持在73.94%和75.2%，远高于相同条件下纯磷酸银的循环利用效率（经四次循环使用，在纯磷酸银光催化反应体系中仅有9.58%的BPA被降解）。（2）通过SEM、HRTEM、BET等表征手段对Biochar-CoFe2O4/Ag3PO4和Biochar-ZnFe2O4/Ag3PO4复合光催化材料进行表征。结果表明：引入磁性生物炭载体使Biochar-

7、ZnFe2O4/Ag3PO4复合材料中磷酸银颗粒的尺寸减小，显著抑制了复合光催化材料中磷酸银的团聚，增加了复合材料的比表面积。（3）通过UV-vis、EIS、PL等表征手段对Biochar-CoFe2O4/Ag3PO4和Biochar-ZnFe2O4/Ag3PO4复合光催化剂进行表征，发现磁性生物炭载体I（Biochar-ZnFe2O4和Biochar-CoFe2O4）的引入增加了磷酸银基磁性生物炭复合材料的光吸收范围和能力；而且有效抑制了其光生电子-空穴的复合。（4）通过ESR表征和自由基捕获实验发现，三种活性自由基（

8、h+，O-2·，•OH）均参与了Biochar-CoFe2O4/Ag3PO4和Biochar-ZnFe2O4/Ag3PO4降解BPA的过程，其中h+的直接氧化作用对复合材料光催化降解BPA的影响最大，不+>O-同活性自由基的贡献程度从大到小排序为：h2·>•OH。（5）磷酸银基磁性生物炭复合光催化剂光催化效果的提高主