丝素蛋白_石墨烯仿生复合材料的结构设计与性能

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1、学校代号：10255学号：1142026东华大学申请博士学位论文论文题目丝素蛋白/石墨烯仿生复合材料的结构设计与性能学科专业：材料学作者姓名：张超导师：张耀鹏完成日期：2018年4月StructureDesignandPropertiesofBiomimeticCompositeMaterialsofSilkFibroin/GrapheneByZHANGChaoADissertationPresentedtotheGraduateSchoolofDonghuaUniversityInPartialFulfillmentoftheRequirementsfortheDegreeDoctorofP

2、hilosophyinMaterialScienceApril2018Mentor:Prof.YaopengZhang东华大学学位论文原创性声明本人郑重声明：我恪守学术道德，崇尚严谨学风。所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已明确注明和引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品及成果的内容。论文为本人亲自撰写，我对所写的内容负责，并完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：日期：年月日东华大学学位论文版权使用授权书学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件

3、和电子版，允许论文被查阅或借阅。本人授权东华大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密□，在年解密后适用本版权书。本学位论文属于不保密□。学位论文作者签名：指导教师签名：日期：年月日日期：年月日东华大学博士论文摘要丝素蛋白/石墨烯仿生复合材料的结构设计与性能摘要神经缺陷和损伤的修复是临床治疗的一大难题。用于修复神经组织的植入性导管或支架不仅需要具有良好的生物相容性，还需要有一定的电学性能和力学性能。常规静电纺制备的再生丝素蛋白（RegeneratedSilkFibroin，RSF）纤维毡可诱导神经细胞生长和再生，但力

4、学性能有待提高，且不具备导电性，因此对神经细胞的分化没有明显促进作用。为了制备力学性能和电性能优异RSF组织工程支架，本论文以力学和电学性能优异的石墨烯材料为RSF的纳米改性复合添加剂，首先研究了高浓度RSF/氧化石墨烯（GO）水溶液的结构，考察了RSF与GO的相互作用；其次模拟蚕的纺丝方法，以RSF/GO干法纺丝为模型研究GO对RSF纤维的增强机理和微区受限结晶机制；再次，分别采用静电纺丝法和浸渍法设计、制备了RSF/GO、RSF/还原氧化石墨烯（RGO）、RSF/石墨烯（Gr）共混和嵌入式复合支架，对比分析了不同石墨烯材料对复合支架结构、力学性能的影响，并考察了其在神经细胞生长和分化方面的

5、能力，为拓展RSF/GO纤维在神经修复方面的应用奠定基础。高浓度RSF/GO混合水溶液的结构研究结果表明：GO的存在提高了RSF溶液的粘度和抗剪切能力，减缓了RSF溶液在剪切过程中的溶液/凝胶转变，不利于高浓度RSF溶液中形成有序的液晶态结构。同步辐射X射线小角散射（SR-SAXS）结果表明：剪切过程可促进RSF/GO混合溶液的均方旋转半径（Rg）、RSF和GO之间的界面厚度参数增加。在制备可纺性良好的高浓度RSF/GO纺丝液的基础上，为模仿蚕的纺丝方式，利用自制的毛细管纺丝装置对RSF/GO纺丝液进行干法纺丝，得到了RSF/GO单根杂化纤维，并研究了RSF/GO杂化纤维的聚集态结构，探讨了杂

6、化纤维的结晶、取向结构、相界面及GO含量与力学性能的关系。研究表明：GO会导致RSF受限结晶，随着GO含量的增加，纤维中β-折叠含量、结晶度和晶粒尺寸减小，中间相含量增加；适量的GO能促进纤维的晶区和中间相的取向；与RSF纤维相比，RSF/GO纤维的界面厚度参数和散射体非取向程度较大，相关长度较小。拉伸可诱导RSF/GO纤维的中间相转变为晶区，当应变超过临界值后，晶区和无定形转变为中间相。当纤维处于弹性形变区时，晶区和中间相取向无明显变化，而进入塑性形变区后，晶区取向先增加，随后中间相取向逐渐增加。当GO与RSF质量之比为1/1000时，杂化纤维的断裂强度为（435.5±71.6）MPa，相比

7、脱胶丝和RSF纤维，分别提高了23%和72%。I东华大学博士论文摘要为制备兼具优异力学性能及导电性的丝素蛋白组织工程支架，本研究在获得力学性能良好的RSF/GO单丝基础上，利用静电纺丝方法，制备了RSF/GO纤维支架材料，并将其中GO还原，制备了RSF/RGO纤维支架。随着RGO含量的增加，复合纤维的直径先增加后减小，β-折叠含量、结晶度和晶粒尺寸逐渐减小；水热处理使得纤维中RGO的无序程度增加。