毛细管电泳对环境水体中典型抗生素的高灵敏度分析方法研究

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1、学校代码：10255学号：2150441东华大学硕士学位论文毛细管电泳对环境水体中典型抗生素的高灵敏度分析方法研究STUDYOFHIGHSENSITIVITYANALYSISMETHODOFTYPICALANTIBIOTICSINWATERSBYCAPILLARYELECTROPHORESIS学科专业化学作者王莉指导教师徐中其答辩日期2018年01月18日毛细管电泳对环境水体中典型抗生素的高灵敏度分析方法研究毛细管电泳对环境水体中典型抗生素的高灵敏度分析方法研究摘要近年来，环境水体中抗生素污染的问题已成为人们日益关注的焦点。中国是世界上滥用抗生素尤为严重的国家之一，在我国的多

2、种环境水体中，包括河水、湖水、及部分饮用水水源地等均检测出抗生素药物的残留，对生态环境及人体健康造成威胁。因此，对我国环境水体中抗生素的检测具有非常重要的现实意义。毛细管电泳技术(Capillaryelectrophoresis,CE)因具有快速、高效、环保等优点，随着其在线富集技术的不断创新已延伸至环境领域。本论文以磺胺类(SAs)和氟喹诺酮(FQs)两类典型抗生素为代表药物，采用毛细管电泳配备紫外检测器(CE-UV)对这两类抗生素进行分离分析的研究。由于CE-UV的检测灵敏度较低，无法达到环境水体中残留抗生素检测的水平，因此，需要进一步提高分析方法的检测灵敏度。基于在本实

3、验条件下，FQs和SAs两类抗生素均以阴离子形式存在，在电泳过程中与电渗流(EOF)迁移方向相反。因此，为增加电动进样(Electrokineticinjection,EKI)过程中分析物进样量以及加快分离时间，本文详尽的探究了反向EOF毛细管电泳法对这两类抗生素分离分析的影响。此外，在改向EOF的基础上，针对这两类抗生素开发了高灵敏度分析方法超负荷电动进样技术(EKS)。第一章首先对毛细管电泳的分离原理、分离模式和在柱富集方式等相关内容进行简单概述，并介绍了当前抗生素的使用现状及环境水体中抗生素的来源及危害；其次，综述了抗生素目前的研究进展以及毛细管电泳在抗生素分析中的应用

4、；最后对本课题的研究目的及意义进行简单地阐述。I毛细管电泳对环境水体中典型抗生素的高灵敏度分析方法研究第二章采用CE-UV分析方法，在压力进样(Hydrodynamicinjection,HDI)和EKI模式下，分别对三种SAs(磺胺甲恶唑、磺胺二甲嘧啶、磺胺嘧啶)和四种FQs(氧氟沙星、诺氟沙星、环丙沙星、恩诺沙星)抗生素进行分离分析的研究。通过对添加剂甲基-β-环糊精(M-β-CD)浓度，缓冲溶液浓度、pH和样品进样时间等分离条件的优化，得到最优的背景电解质(Backgroundelectrolyte,BGE)组成为25mMNa2B4O7+15mMM-β-CD。其它电泳条

5、件：检测波长为272nm，分离电压为+15kV，HDI进样条件为0.5psi×5s，EKI进样条件为-10kV×6min。在最优电泳条件下，EKI模式下方法的检测灵敏度比HDI模式下提高了20~30倍，方法检出限(Limitsofdetection,LODs)(S/N=3)为6.08~9.73µg/L，峰面积和分离时间的日间相对标准偏差(Relativestandarddeviation,RSD)分别为1.47~4.77%和0.66~0.81%。第三章采用海美溴铵(HDMB)为EOF改向剂，考察SAs和FQs两类抗生素在反向EOF毛细管电泳体系中的分离行为。研究表明，在BGE

6、中添加0.01%(w/v)HDMB即可实现EOF的改向，其淌度从无添加状态下的+4.71×10-4cm2/vs转变为-3.37×10-4cm2/vs。通过添加M-β-CD与目标抗生素形成Guest-Host包络物来实现基线分离。最终优化后的BGE组成为15mMNa2B4O7+20mMM-β-CD+HDMB(0.1%,w/v)，pH为10.1(采用1MNaOH调节)。EOF改向后，在EKI过程中因其与七种阴离子抗生素同向迁移，与EOF未改向相比可以在更短的时间内保证进样量和分析灵敏度。结果表明，七种抗生素在9.0min内可实现快速分离，在2.0~300.0µg/L范围内线性关系

7、良好，相关系数r2大于0.9916，LODs(S/N=3)为1.12~2.80μg/L，其灵敏度接近于荧光检测器(FD)。将该方法应用于校园内湖水水样的回收率测II毛细管电泳对环境水体中典型抗生素的高灵敏度分析方法研究试，七种抗生素的加标回收率在82.6~102.0%范围内。第四章在改向EOF的基础上通过以NaNO3作为前导电解质，3-环己氨基丙磺酸(CAPS)作为后导电解质，对七种抗生素进行EKS在线富集及毛细管电泳分离技术的研究。通过对前导电解质和后导电解质的进样时间、浓度等分离条件进行优化，得到最