甲醛的催化氧化与存储-氧化循环脱除甲醛和苯的研究

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1、万方数据博士学位论文甲醛的催化氧化与誓存黼化乃循环脱除甲醛和苯的研究Investigationoncatalyticoxidationofformaldehydeand‘‘storage-oxidation’’cyclingprocessforformaldehydeandbenzeneremoval作者姓名：学号：王钰l0907065答辩日期：2Q!垒生12旦大连理工大学DalianUniversityofTechnology万方数据大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我

2、所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外，本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。学位论文题目：里醛笪堡丝氢丝皇==盔鲑氢丝：缆丕避险里醛塑菱数受塞作者签名：至主墨日期：2：!竺年』竺月—垒扫大连理工大学学位论文版权使用授权书本人完全了解学校有关学位论文知识产权的规定，在校攻读学位期间论文工作的知识产权属于大连理工大学，允许论文被查阅和借阅。学校有权保留论文并向国家有关部门或机构

3、送交论文的复印件和电子版，可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印、或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。学位论文题目：里醛笪焦丝氢丝量==在篮盘丝：：缝巫题险里醛塑苤的盟塞作者签名：至圭墨日期：三竺生年—竺月竺L日导师签名：答辩委员会主席日期：2：!兰年』蔓月j土日日期：卫生／a．yj巫日万方数据大连理工大学博士学位论文摘要针对室内空气污染物甲醛，本论文从贵金属催化剂入手，对能在室温下氧化甲醛的负载金催化剂进行了探讨，发现以绿色材料一羟基磷灰石为载体的负载纳米金催化剂具有室温氧化甲醛性能，并深入研究了载体中羟基

4、和磷酸根对纳米金粒子的稳定作用。继而针对贵金属成本较高的问题，开展了非贵金属钴锰固溶体氧化物的甲醛催化氧化性能研究，揭示了水分子的存在对甲醛和一氧化碳完全氧化反应不同的影响机制。另一方面，基于本组前期工作中提出的甲醛“存储-氧化”循环脱除法中的关键问题：提高甲醛室温存储容量，延长室温存储时间及降低催化材料的再生温度，论文开展了以ⅪN介孔硅分子筛为硬模板制备三维有序介孔氧化物的研究，并考虑了其在甲醛“存储一氧化”循环法中的性能。在此基础上，发展了针对甲醛和苯同时脱除的“存储一氧化”循环净化新方法，对比了HZSM-5分子筛负载贵金属催化剂在上述过程中

5、的催化性能，综合考察了不同催化剂的苯存储量、甲醛和苯完全氧化活性以及存储的苯在升温过程中的脱附及完全氧化等因素，主要获得以下研究成果：(1)羟基磷灰石作为一种绿色环保的新材料，以其为载体负载纳米金催化剂，具有很好的室温氧化甲醛性能。采用多种表征手段研究了羟基磷灰石稳定纳米金颗粒的机理，结果表明磷酸根能够在低温(5400℃)时稳定纳米金颗粒，而羟基则在高温时(5600℃)稳定纳米金颗粒。羟基磷灰石上的羟基和磷酸根同时起作用，从而使得金羟基磷灰石催化剂在600℃焙烧后仍然具有较高的催化活性。(2)比较了不同制备方法制备的钴锰复合氧化物催化剂，用于低温

6、催化氧化甲醛反应的研究。多种表征手段表明共沉淀法制备的催化剂形成了MnxC03104固溶体，固溶体结构的形成提供了更多的活泼的表面氧物种，是甲醛低温氧化的反应活性中心。在反应气为80ppmHCHO／21％02／N2，相对湿度为50％(25℃)和高空速(60，000h-1)条件下，催化剂可以在75℃下将甲醛完全氧化为二氧化碳和水，且在50h内保持转化率不变。对比了在Mn0．75C02．2504催化剂上，水的存在对甲醛和一氧化碳氧化反应的活性和稳定性的影响，发现水对于甲醛氧化有促进作用，在相对湿度为0—90％的范围内，甲醛完全氧化能力提高；而水的存在

7、会抑制催化剂对一氧化碳的氧化活性。气氛中水的存在对于甲醛和一氧化碳氧化反应的稳定性均有明显促进作用。采用原位红外光谱与程序升温氧化相结合的方法，深入考察了气氛中水对以上两种氧化反应的影响机理。(3)以ⅪⅣ介孔硅分子筛为硬模板，制备了具有三维有序介孔结构的Co--Mn复合金属氧化物，用于“存储一氧化”循环法脱除甲醛反应。利用多种表征手段验证了其三维有序介孔结构。三维有序介孔Co-Mn催化剂在甲醛氧化和存储反应中(80ppm万方数据甲醛的催化氧化与“存储—氧化”循环脱除甲醛和苯的研究HCHO／21％02／N2，相对湿度为50％(25℃))具有较好的催

8、化活性，在高相对湿度(90％(25℃))以及高空速(160，000h-1)的反应条件下依然能保持较高的甲醛存储量，在连续的“存储一氧化”