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时间:2019-03-03
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1、硕士学位论文四氧化三钴修饰光阳极构建光分解水器件THEPREPARATIONOFLIGHT-INDUCEDWATER-SPLITTINGDEVICESUSINGCOBALT-OXIDEMODIFIEDPHOTOANODES胡博哈尔滨工业大学2015年6月国内图书分类号:O614.81学校代码:10213国际图书分类号:544.6:544.5密级:公开理学硕士学位论文四氧化三钴修饰光阳极构建光分解水器件硕士研究生:胡博导师:那永副教授申请学位:理学硕士学科:无机化学所在单位:化学系答辩日期:2015年6月授予学位单位:哈尔滨工业大学ClassifiedInde
2、x:O614.81U.D.C:544.6:544.5DissertationfortheMasterDegreeinScienceTHEPREPARATIONOFLIGHT-INDUCEDWATER-SPLITTINGDEVICESUSINGCOBALT-OXIDEMODIFIEDPHOTOANODESCandidate:HuBoSupervisor:AccociatedProf.NaYongAcademicDegreeAppliedfor:MasterofScienceSpeciality:InorganicChemistryAffiliation:Dep
3、artmentofChemistryDateofDefence:June,2015Degree–Conferring–Institution:HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学理学硕士学位论文摘要人工模拟光合作用制备氢气,将太阳能直接转换为化学能,是解决21世纪能源短缺和环境污染问题的有效途径之一。实现这一目的的可行方法是构建可见光致水分解器件,在电极两侧分别完成水氧化和质子还原两个半反应。其中,水氧化过程极其复杂,成为制约光解水实现的瓶颈因素。突破这一障碍的关键在于开发高效水氧化催化剂。基于Ru、Ir等贵金属元素的氧化物或
4、配合物的水氧化催化剂虽然具有很高的催化活性,但高昂的成本制约其实际应用。因此,研究基于廉价金属的水氧化催化剂具有很重要的实际意义。本文采用磷酸基团功能化的三联吡啶钌作为光敏剂并用其敏化二氧化钛光阳极。合成了粒径小于10nm的四氧化三钴纳米粒子作为催化剂,将其用柔性长链修饰到染料敏化光阳极表面,并进一步构建可见光分解水器件。光电性能22测试表明,引入四氧化三钴催化剂后,光电流密度由15μA/cm增长至140μA/cm。本文还模拟植物光系统Ⅱ中Tyz-His190电子调节单元的结构,合成了仿生的电子调节剂,将其引入到光阳极表面。用此复合光阳极构建的器件光电流密度
5、有了进一步增长,且电流衰减速度明显减慢,光照90s后光电流仍能保持稳定不变。关键词:水氧化;可见光分解水;四氧化三钴;电子调节剂-I-哈尔滨工业大学理学硕士学位论文AbstractArtificialPhotosyhthesisforhydrogenproduction,directlytransformingsolarenergytochemicalenergy,isaneffectivewaytosolvingissueslikeenergyshortagethandenvironmentpollutioninthe21century.Visible-l
6、ight-inducedwatersplittingdevicescanmakethedreamaccessiblebyaccomplishingwater-oxidationandproton-reductiononphotoanodesandphotocathoderespectively.Betweenthetworeaction,water-oxidationisextremelycomplicated,whichhasbeenthebottle-neckofthelight-induced-water-splittingresearch.Andth
7、ekeytoovercomethebarrieristodevelophighlyeffectivecatalysts.Recently,catalystsbasedonRu,Irandothernoblemetalelementshaveshowedexcellentabilityforwateroxidation.However,therehighcosthiderthefurtherpracticalapplication.Thus,itisnecessarytodoresearchonearth-abundantmetalbasedcatalysts
8、.Inthisstudy,phosphategrou
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