基于离子液体的二氧化碳电催化还原研究

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1、学校代号：10532学号：S1111Wl17密级：湖南大学工程硕士学位论文基于离子液体的二氧化碳电催化还原研究学位申请人姓名：导师姓名及职称：培养单位：专业名称：论文提交日期：论文答辩日期；答辩委员会主席：AstudyoftheelectrochemicalreductionforcarbondioxidebasedonionicliquidsbyLIUFurongB．E．(HunanInstituteofScienceandTechnology)201lthesissubmittedinpartialsatisfactionofthe

2、RequirementsforthedegreeofMasterofEngineeringlnChemicalEngineeringandTechnologyintheGraduateSchoolofHunanUniVersitySuperVisorsProfessorHEDeliangSeniorEngineerLAOLiJune，2014湖南大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文

3、的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。作者签名：训灾荤J日期：加I}年易月弓日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权湖南大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于I、保密口，在年解密后适用本授权书。2、不保密团。(请在以上相应方框内打“√")作者签名：导师签名：

4、日期：砂悻￡月弓日日期：加1年名月弓日工程硕士学位论文摘要二氧化碳(C02)是最主要的温室效应气体，同时是最廉价又丰富的碳资源，其资源固定化的研究具有深远的意义。但是二氧化碳热力学特性稳定，难以活化，传统的活化法需在高温高压的条件下进行。电化学活化C02能直接通过电子作反应试剂，条件温和，方法简单，对环境友好，是一种极其有效的方法。本论文采用循环伏安的方法，研究了离子液体[bmim】PF6溶液中二氧化碳的电化学还原行为。具体研究内容如下：(1)综述了C02的固定方法、电极材料和电解质溶液对C02电还原的影响，离子液体性质及其在C02的固

5、定转化方面应用的研究进展。(2)使用单体2．甲基咪唑和1，5．二氯一2，4．二硝基苯通过化学聚合制得聚离子液体poly[Dbz．mim]Cl，使用离子液体1．苄基．3．甲基咪唑六氟磷酸通过电化学聚合制得poly[bzmim】PF6，并用核磁共振、红外光谱对聚离子液体的结构进行了表征。(3)通过化学聚合的方法制备了poly【Dbz．mim】Cl／泡沫镍修饰电极和石墨．poly[Dbz．mim】Cl／泡沫镍修饰电极，所制得的聚合物膜修饰电极都表现了较好的电催化活性。在温和条件下，单室型电解池中，采用循环伏安法研究了离子液体[bmim】PF6

6、溶液中二氧化碳在薄膜修饰电极上的循环伏安行为，考察了电极材料、扫描速度、温度、搅拌情况对C02电还原行为的影响：将修饰电极应用于C02的电催化还原，结果表明，poly【Dbz．mim】Cl／泡沫镍修饰电极能明显地降低C02的还原过电位，C02的还原电位在．1．2V附近。以粉状石墨复合的石墨．poly【Dbz．mim】Cl／泡沫镍修饰电极还原C02，C02的还原过电位进一步降至．O．68V，结果表明，石墨．poly【Dbz．mim】Cl／泡沫镍修饰电极对C02具有更好的催化还原作用。(4)通过电化学聚合的方法制备了poly【bzmim】P

7、F6／Au修饰电极和Ti02．poly[bzmim】PF6／Au修饰电极，所制得的聚合物膜修饰电极都表现了较好的电催化活性。在温和条件下，单室型电解池中，采用循环伏安法研究了离子液体[bmim】PF6溶液中二氧化碳在修饰电极上的电催化还原行为，考察了电极材料、扫描速度、温度、搅拌情况对C02电还原行为的影响；将修饰电极应用于C02的电催化还原，结果表明，poly【bzmim】PF6／Au修饰电极能明显地降低C02的还原电位，C02的还原电位在．1．44V附近。以纳米Ti02掺杂的Ti02-poly【bzmim】PF6／Au修饰电极还原C

8、02，C02的还原过电位进一步降至．0．95V，结果表明，Ti02掺杂到poly[bzmim】PF6／Au修饰电极的表面进一步提高了电极对C02电还原的催化活性。关键词：二氧化碳；离子液体；离子液体聚合物；