用于二氧化碳还原及还原析氢的新型电催化剂研究.pdf

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1、用于二氧化碳还原及还原析氢的新型电催化剂研究郭欣2015年1月中图分类号：O643.36UDC分类号：544.6用于二氧化碳还原及还原析氢的新型电催化剂研究作者姓名郭欣学院名称化工与环境学院指导教师严乙铭教授答辩委员会主席孙克宁教授申请学位工学硕士学科专业化学工程与技术学位授予单位北京理工大学论文答辩日期2015年1月StudyontheNovelElectrocatalystsforCarbonDioxideReductionandHydrogenEvolutionReactionCandidateName：XinGuoSchoolorDepartment:ChemicalEngi

2、neeringandtheEnvironmentFacultyMentor:Prof.Yi-MingYanChair，ThesisCommittee：Prof.KeningSunDegreeApplied:MasterofEngineeringMajor：ChemicalEngineeringandTechnologyDegreeby:BeijingInstituteofTechnologyTheDateofDefence：January，2015研究成果声明本人郑重声明：所提交的学位论文是我本人在指导教师的指导下进行的研究工作获得的研究成果。尽我所知，文中除特别标注和致谢的地方外，

3、学位论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得北京理工大学或其它教育机构的学位或证书所使用过的材料。与我一同工作的合作者对此研究工作所做的任何贡献均已在学位论文中作了明确的说明并表示了谢意。特此申明。签名：日期：北京理工大学硕士学位论文摘要对化石燃料日益增长的需求不但加速了这些不可再生资源的消耗，也带来了温室气体CO2的过量排放。在过去的几十年里，各种不同的技术被应用到了降低CO2的排放上，其中，把CO2转化为有用的低碳燃料，如CO，CH4，HCOOH和CH3OH等是一个吸引人的解决方案，这是因为这种技术能将CO2回收利用成在能源需求和工业应用上的有价值的产物。在各

4、种还原CO2的方法中，电化学还原CO2最为引人注意，被认为是一种“清洁”的方法，因为它可以有效利用可持续能源(如风能、水能和太阳能)进行转化。但是，电化学转化CO2仍存在着大量的挑战。目前其最大的问题是催化剂的性能较差，主要表现为能量效率低和产物选择性差。因此，要使电化学还原CO2变得更具可行性，在温和条件下高效还原CO2的催化剂是必不可少的。本文中，通过共还原的方法成功制备了单分散的Cu-Pt纳米粒子。通过这种合成方法，合成的纳米粒子能够均匀地分散，能够实现对催化剂中Cu和Pt的原子比率精确地控制。同时，发现制备的具有不同原子比的Cu-Pt纳米粒子在电化学还原CO2方面的性能也有差

5、异，即不同的组分会对电催化还原CO2的性能产生不同影响。研究发现，这些不同摩尔比的Cu-Pt纳米晶体中，摩尔比为3:1的Cu-Pt纳米晶体催化还原-2CO2的活性最高，其具有最低的起始电位(-0.972V)和最高的电流密度(0.598mAcm，-1.3Vvs.SCE)。通过对催化剂组分的优化对比，对其电催化还原二氧化碳提出了合理的机理假设。另一方面，氢气作为有效的能源载体和清洁的能量资源，一直被积极发展应用，以期可以用它来解决像能源严重短缺和环境恶化这些亟需的全球性问题。其中，电解水制氢被认为是一种切实可行的方法。然而，有效水分解制氢技术的离不开高效的氢析出反应(HER)催化剂。本文

6、中，成功合成了一种三维，具有弹性的耐用析氢电极。它是由细菌纤维素衍生的碳纤维(CNF)骨架和负载在骨架上的MoS2纳米粒子组成的，称之为MoS2/CNFs电极。MoS2/CNFs被用作HER电催化剂，在HER方面表现出-2了优越的活性(过电位230mV下的电流密度是16mAcm)。这种新型的HER电催化-1剂的过电位只有120mV，Tafel斜率值只有44mVdec，具有较高的交换电流密度0.09-2mAcm,电流效率也接近100%。关键词：电化学还原;CO2;Cu-Pt纳米粒子;MoS2;氢析出反应I北京理工大学硕士学位论文AbstractTheever-increasingcon

7、sumptionoffossilfuelshasacceleratedthedepletionofnaturalresourcesandledtooverproductionofcarbondioxideasgreenhousegas.Inthepastdecades,differenttechnologieshavebeenproposedtoreducetheemissionofCO2.Amongthesetechnologies,conversion