生物质糖催化转化制备乳酸酯研究

《生物质糖催化转化制备乳酸酯研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、AthesissubmittedtoZhengzhouUniversityforthedegreeofMasterStudyontheCatalyticConversionofBiomassDerivedCarbohydratestoAlkylLactateByLinWuSuF"LipengZhouSupervisor：LiDengOHXiaomeiYangIndustrialCatalysisCollegeofChemistryandMolecularEngineeringApril，2014原创性声明0UlI

2、IMIIIIIIIIIIIIIIIIY2544557本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的科研成果。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人承担。学位论文作者：吴赫采日期：20t2f．年箩月矽日学位论文使用授权声明本人在导师指导下完成的论文及相关的职务作品，知识产权归属郑州大学。根据郑卅I大学有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留或向国家有关部门或

3、机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅；本人授权郑州大学可以将本学位论文的全部或部分编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或者其他复制手段保存论文和汇编本学位论文。本人离校后发表、使用学位论文或与该学位论文直接相关的学术论文或成果时，第一署名单位仍然为郑州大学。保密论文在解密后应遵守此规定。学位论文作者：吴琳日期：砷毕年≥月2弓日摘要随着化石资源的逐渐消耗，及人们对使用化石资源带来的环境问题的日益关注，人们越来越重视利用可再生资源制备燃料和化学品。生物质是世界上最丰富的可再生资源，而糖类是生物质资

4、源的主要组成部分。从糖类制备燃料和化学品是生物质资源利用的重要途径。乳酸及乳酸酯是从生物质糖制备的重要平台化合物，在食品、化妆品、化学品和制药工业具有广泛用途，还可以作为绿色溶剂和合成生物可降解的聚合物．聚乳酸的原料。目前，乳酸及乳酸酯主要由微生物发酵制备，该法存在目标产品浓度和时空收率低等缺点。近年来，人们越来越关注采用催化转化的方法从糖类化合物制备乳酸及乳酸酯。各种酸催化剂被用来催化糖转化为乳酸及其酯，其中含SnLewis(L)酸催化剂对糖转化为乳酸／乳酸酯表现出独特的选择性。本文以生物质糖催化转化制备乳酸酯

5、为目标反应，考察了简单糖1，3．二羟基丙酮(DHA)和复杂糖葡萄糖的催化转化制备乳酸甲酯(MLA)。首先，通过脱铝．补杂的方法制备了Sn-USY分子筛，用XRD、FTIR、N2物理吸附、UV-visDRS、TEM、吡啶吸附红外等表征了催化剂的物理化学性质，考察了其在DHA转化为MLA反应中的催化性能。结果表明硝酸处理能有效地脱除H-USY分子筛中的骨架铝，产生T空位。通过固态离子交换法将Sn4+gI入后，处于骨架位的SIl4+提供了大量L酸位，能够高效地催化DHA转化为MLA。在40oC反应5h，DHA的转化率接

6、近100％，MLA的收率达到97％。而且，Sn．USY分子筛能够循环使用，重复使用5次后，DHA转化率保持不变，M1,A的收率仍能达到85％。随后，采用均相金属盐SnCl，，为催化剂，考察了葡萄糖转化制备MLA的反应。发现在反应体系中引入碱中和SnCI。水解／醇解产生的Bronsted酸位，能有效抑制副反应的发生，提高MLA的选择性；在NaOH／SnCl4摩尔比为1：1时，MLA的收率最高。以SnCl4-NaOH(1：1)为催化剂，优化了催化剂用量和葡萄糖浓度以及反应温度和时间等。在160oC反应2．5h，从葡萄

7、糖、果糖、蔗糖分别得到47％、57％、51％的MLA收率。该催化剂可以转化高浓度的葡萄糖反应液，葡萄糖含量达到20wt％时，MLA的收率仍能达到44％。该催化剂可以循环使用，重复使用4次后，性能与新鲜催化剂相当。摘要关键词：乳酸甲酯；1，3．二羟基丙酮；葡萄糖；Sn-USY分子筛；SnCl4IIAbstractWiththeconsumptionoffossilresourcesandgrowingconcernabouttheenvironmentalproblemsbroughtoutbyutilizatio

8、noffossilresources，moreandmoreattentionhasbeenpaidtoproductionoffuelsandchemicalsfromrenewableresources．Biomassisthemostabundantrenewableresourceintheworld，andcarbohydratesarethemaincompo