半焦负载锌锰铜吸附剂再生行为的研究

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1、万方数据声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在指导教师的指导下，独立进行研究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人承担。论文作者签名：碰关于学位论文使用权的说明本人完全了解太原理工大学有关保管、使用学位论文的规定，其中包括：①学校有权保管、并向有关部门送交学位论文的原件与复印件；②学校可以采用影印、缩印或其它复制手段复制并保存学位论文；⑧学校可允许学位论文被查阅或

2、借阅；④学校可以学术交流为目的，复制赠送和交换学位论文；⑤学校可以公布学位论文的全部或部分内容(保密学位论文在解密后遵守此规定)。签名：超幺吼导师签名：一叁k年胛中、善jt与万方数据太原理工大学硕士研究生学位论文半焦负载锌锰铜吸附剂再生行为的研究摘要以煤气化为核心的多联产技术是综合解决我国能源供给、环境污染等问题的重要途径，而煤气化过程中释放的硫化氢会对整个工艺带来严重危害，目前己工业化的常温脱硫引起了工艺中的“冷热病”，也损失了气体中的热量。所以在中高温条件下对煤气进行脱硫净化就成为煤炭洁净转化和利用过程中急

3、需要研究和探索的关键技术之一。实验室前期工作中选用廉价易得的半焦载体，通过加压浸渍法制得的锌锰铜复合金属负载型吸附剂，具有脱硫精度好，硫容高，机械强度大等优点。但是由于载体炭基材料的特殊性，硫化后吸附剂的再生问题成为了制约该吸附剂进一步应用及研究的瓶颈。本论文在前期工作的基础上，选取半焦负载锌锰铜吸附剂为研究对象，基于该吸附剂在硫化反应过程中活性组分和载体的变化，考察了吸附剂的再生行为，重点分析了影响再生反应过程中的气氛、温度和时间等因素对吸附剂再生性能的影响。通过XRD、XPS、BET静态氮吸附仪和拉曼光谱等

4、表征手段对活性组分的晶体形貌、能态分布、载体孔隙结构参数等进行相关分析，优化再生反应的气氛、温度和时间等条件，并将最优的再生条件应用于吸附剂的硫化一再生循环实验。得到的主要结论如下：(1)吸附剂在硫化评价后微孔总体积明显下降，最可几孔径明显增T万方数据太原理工大学硕士研究生学位论文大，说明脱除硫化氢的反应主要发生在吸附剂的微孔中，而金属活性组分多以硫化物的形式存在，硫化穿透后的吸附剂的再生过程主要是恢复其丰富的微孔结构并将金属硫化物转化为金属氧化物。(2)吸附剂的再生反应过程的最优条件为在10％I-t20、0．

5、5％NH3和0．5％02气氛，500℃温度下，再生时间3h。NH3的引入可以显著缓减半焦载体的烧失，从而使吸附剂的失重率明显降低；500℃的再生温度和3h的再生时间可以在保证吸附剂孔隙结构和活性组分恢复的同时，不会引起载体半焦结构的破坏和载体的大量损失。(3)硫化一再生循环实验中，硫化吸附剂经最优条件再生后，穿透硫容可达新鲜吸附剂的78％，经2次再生后仍有较高的脱硫能力，在硫化评价中的出口硫化氢浓度在小于15ppm的条件下穿透时间仍然大于165min，说明优化的再生条件对硫化一再生循环实验具有较高的效率。关键词

6、：半焦，锌锰铜基吸附剂，H2S，再生机理，硫化／再生循环Ⅱ万方数据太原理工大学硕士研究生学位论文RESEARCHoNREGENERATIoNPRoCESSoFZN．MN．CUBASEDSoRBENTSLoADEDoNSEMI—CoKEABSTRACTThepoly—generationtechnologybasedcoalgasificationislrlOWconsideredasanimportantwaytosolvetheproblemofenergysupplyandenvironmentalpoll

7、ution．However,thereleaseofhydrogensulfideingasificationwillbringseriousdisadvantages．Moreover,theheatingandcoolingofgasdiseasecausedbyindustrializedtechnologyofnormalmadlowtemperaturedesulfurizationleadstothelossofcaloriesingas．Asaresult，the厂desulfurizationo

8、fgasunderconditionofmediumandhi曲temperatureisoneofthekeytechnologieswhichshouldbeinvestigatedandexploredduringcleancoalconversionprocess．Semi—coke，asacheapandeasy—geeingcarrier，Wasselectedtoprep