杂多酸掺杂改性质子交换复合膜的制备及性能

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1、万方数据中图分类号：殴!§至学科分类号：．53Q：垒!三Q论文编号：——密级：公珏安徽理工大学硕士学位论文杂多酸掺杂改性质子交换复合膜的制备及性能作者姓名：呈巫盍专业名称：丝堂王程研究方向：精细化工导师姓名：鱼钽：叵副教援导师单位：塞邀理工太堂导师姓名：莹松塾援级直王导师单位：塞邀淮化篡团查腿公鱼答辩委员会主席：壁堑熬拯级直王论文答辩日期：2014年5月31日安徽理工大学研究生处2014年05月31日万方数据ADissertationinChemicalTechnologyPreparationandpropertiesofProt

2、onExchangeMembranedopedwithheteropolyacidsCandidate：MaShuangchunSupervisor：LuYihengSchoolofChemicalEngineeringAnHuiUniversityofScienceandTechnologyNo．168，ShungengRoad，Huainan，232001，P．R．CHINA万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。据我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方以外，论文中不包含其他

3、人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得皇邀理三太堂或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文作者签名：墨丞醯日期：礁空年』月4日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解塞邀壅王太堂有保留、使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属于塞筮堡王太堂。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。本人授权安徽理工大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、

4、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。(保密的学位论文在解密后适用本授权书)学位论文作者签名：蝻字日期：沙砷年6月彳日导师签名：．‘施签字日期：刀，{f年多月7日万方数据摘要全氟磺酸质子交换膜是聚合物质子交换膜燃料电池的核心部件，它可以让质子穿过、而水分和气体无法透过。膜的机械强度、耐高温性、耐化学药品性等对于膜的使用寿命具有重要影响。掺杂无机亲水粒子、无机质子导体的质子膜改性对于提高膜的热稳定性和高温保水性等，具有重要意义。以国产东岳集团生产的全氟磺酸离子膜为基体，分别掺杂磷钼酸和硅钨酸、硅钨酸以及二氧化钛、二氧化硅颗粒，利用溶

5、胶．凝胶法和交联法，制备用于燃料电池的磷钼酸／硅钨酸、硅钨酸、Ti02／Si02复合质子交换膜。分别测定其室温(20℃)、30℃~90℃以及低温．30。C～0。C下的阻抗谱，进而求得不同温度下各复合膜对应的电导率。可以发现，改性之后的复合膜其电导率明显高于原膜。如在90℃时，磷钼酸／硅钨酸复合膜及原膜的电导率分别为27．5x10西S·cm。1和2．70x10石S．cm一。且随着温度的升高原膜与复合膜的电导率均呈增大的趋势。如，20"C升到90。C时，二氧化钛／二氧化硅复合膜的电导率从31．2x10～S·cm-1增加到约为20℃时电导

6、率的4倍。测定扰动电压分别为5mV、10mV、20mV和100mV时，其对原膜和磷钼酸／硅钨酸复合膜阻抗谱的影响，但发现其变化对阻抗谱的高频半圆影响不大。使用热失重法考察制备的每种复合膜的热稳定性。对于磷钼酸／硅钨酸复合膜，使用Kissinger法、Flynn—Wall．Ozawa法研究其热降解动力学，得到表观活化能E、相关系数r等动力学参数；比较了改性前后质子膜热稳定性的变化，发现当温度超过363．3℃时，复合膜的热稳定性优于原膜，当温度低于363．3℃时，复合膜耐温性能不及原膜。对于硅钨酸、二氧化钛／二氧化硅复合膜，使用Kiss

7、inger、Flynn．Wall—Ozawa、Starink和Friedman法研究其热降解动力学，并使用Achar-Brindley．Sharp、Coats．Redfern以及Q．Z(0【)法推导出了其可能的热降解机理。硅钨酸复合膜第一阶段的热降解机理为MampelPower(R1)法则：微分式f(n)=1，积分式g(叻=Q。第二阶段的机理函数：f【0【)=(1一叻2，g(仅)=(1一Q)～；二氧化钛／二氧化硅复合膜的热降解机理亦为二级反应、F2机理。图[32]表[13】参[101】关键词：杂多酸；质子交换膜；表面改性；热降解动力

8、学；分类号：TQl52；530．4130万方数据摘要Abs仃actPerfluorinatedsulfonicacidprotonexchangemembraneisthekeycomponentofpolymerprotonexch