聚乙烯亚胺-木质素基吸附材料制备与性能研究

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1、万方数据学校代码：10225学号：B14158学位论文聚乙烯亚胺一木质素基吸附材料制备与性能研究指导教师姓名：申请学位级别：论文提交日期：授予学位单位：张继国戚大伟教授博士2014年10月东北林业大学方桂珍教授学科专业：森林工程论文答辩日期：2014年12月12日授予学位日期：答辩委员会主席：论文评阅人：素岁厶栉素大学万方数据UniversityCode：10225RegisterCode：B14158DissertationfortheDegreeofDoctorStudyonPreparationandPropertiesofPolyethyleneimine--LigninBasedA

2、dsorbentsCandidate：Supervisor：AssociateSupervisor：AcademicDegreeApphedfor：Speciality：Dateof0ralExamination：University：ZhangJiguoProf．QiDaweiFangGuizhenDoctorForestEngineeringDecember,2014NortheastForestry万方数据摘要随着我国工农业的快速发展，含有重金属和染料的废水的排放量越来越大，对于环境的威胁越来越严重，高效快速去除废水中重金属和染料已成为当今环保领域的重点研究问题。木质素由于其具有来源广

3、泛、价格低廉、可再生、环境友好等优点已经在许多领域得到广泛应用。研究表明，对木质素进行化学改性制备的吸附材料可以吸附废水中的金属离子和染料分子，已经得到广泛的关注和应用。本论文依据交联和静电自组装的方法及原理，以碱木质素和木质磺酸钠为原料，进行系列结构设计，在温和条件下制备了四种非磁性木质素基吸附材料，并通过包埋的方法对其进一步负载磁性，又制备了四种磁性木质素基吸附材料，以产物的吸附量和含氮量为指标，通过单因素试验优化了吸附材料的合成条件。采用扫描电镜(SEM)、傅立叶红外光谱(FT-IR)、x．射线光电子能谱(XPS)、X一射线衍射(XRD)、震动样品磁强计(VSM)等对吸附材料的结构、形

4、貌和磁性能进行表征。用电感耦合等离子体质谱仪(ICP．MS)测定了吸附材料对重金属离子Cu2+和Pb2+的吸附性能，利用双光束紫外可见分光光度计(UV)测定了他们对甲基橙和黑ATT染料的吸附性能，并研究了吸附温度、溶液的pH、初始浓度、吸附时间四个因素对吸附性能的影响，考察了吸附过程的动力学、热力学和吸附等温线。本研究为木质素资源的开发再利用提供了大量的基础数据和技术支持。具体研究内容和结果如下：以碱木质素(AL)和聚乙烯亚胺(PEI)为原料，在水介质中，通过戊二醛的交联作用，制备了聚乙烯亚胺。碱木质素(PEI．AL)吸附材料。并对PEI．AL进一步包埋磁性Fe304，制备出了磁性聚乙烯亚胺

5、一碱木质素(Fe304一PEI—AL)吸附材料。以PEI．AL的含氮量和对甲基橙、Pb2+的吸附量为指标，通过单因素试验，确定了PEI．AL较佳的合成条件为：AL和PEI的质量比为1：1．5，反应温度25℃，反应时间2h，戊二醛用量20％，该条件下产物的含氮量10．72％，甲基橙和Pb2+的吸附量分别为80．26mg-g。1和103．78mg·g～。PEI—AL和Fe304．PEI—AL对甲基橙、黑ATT、Cu2+和Pb2+的吸附动力学过程均符合拟二级反应动力学模型。PEI—AL和Fe304．PEI．AL对cu2+和Pb2+的吸附符合Langmuir模型，属于单分子层均匀表面吸附，对甲基橙和

6、黑ATT的吸附符合Freundlich模型，属于非均匀表面吸附。PEI．AL和Fe304一PEI．AL对Cu2+和Pb2+的吸附热力学结果表明，吸附过程是一个放热和熵减小的自发过程，而对甲基橙和黑ATT的吸附是一个吸热和熵增加的自发过程。以木质素三甲基季铵盐(QL)和聚乙烯业胺(PEI)为原料，在水介质中，以戊二：醛为交联剂，在水溶液中制备了聚乙烯亚胺．木质素三甲基季铵盐(PEI—QL)吸附材料。并进一步对磁性Fe304进行包埋，制各出了磁性聚乙烯亚胺一木质素三甲基季铵盐(Fe304．PEI．QL)吸附材料。以Fe304．PEI．QL的含氮量和对甲基橙、Pb2+的吸附量为指标，通过单因素试验

7、，确定了较佳的合成条件为：QL和PEI质量比为1：l，反应温度万方数据摘要35℃，反应时间3h，戊二醛用量25％，该条件下产物的含氮量11．97％，甲基橙吸附量为126．7ling·g～，Pb2+的吸附量119．02mg·g～。PEI—QL和Fe304．SL．PEI对甲基橙、黑ATT、Cu2+和Pb2+的的吸附动力学过程符合拟二级反应动力学模型：PEI—QL和Fe304一PEI．OL对Cu2+和Pb2+的吸附