铁基模拟海水铀吸附材料的制备及性能研究

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1、分类号：密级：UDC：编号：工学博士学位论文铁基模拟海水铀吸附材料的制备及性能研究博士研究生：刘琦指导教师：王君教授学科、专业：材料学哈尔滨工程大学2016年10月万方数据万方数据分类号：密级：UDC：编号：工学博士学位论文铁基模拟海水铀吸附材料的制备及性能研究博士研究生：刘琦指导教师：王君教授学位级别：工学博士学科、专业：材料学所在单位：材料科学与化学工程学院论文提交日期：2016年10月论文答辩日期：2016年10月学位授予单位：哈尔滨工程大学万方数据万方数据ClassifiedIndex:U.

2、D.C:ADissertationfortheDegreeofD.EngPreparationandPropertiesofIron-basedonSimulatedSeawaterUraniumAdsorptionMaterialsCandidate:LiuQiSupervisor:Prof.WangJunAcademicDegreeAppliedfor:DoctorofEngineeringSpecialty:MaterialsScienceDateofSubmission:Oct.2016Da

3、teofOralExamination:Oct.2016University:HarbinEngineeringUniversity万方数据万方数据哈尔滨工程大学学位论文原创性声明本人郑重声明：本论文的所有工作，是在导师的指导下，由作者本人独立完成的。有关观点、方法、数据和文献的引用已在文中指出，并与参考文献相对应。除文中已注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经公开发表的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。

4、作者（签字）：日期：年月日哈尔滨工程大学学位论文授权使用声明本人完全了解学校保护知识产权的有关规定，即研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权属于哈尔滨工程大学。哈尔滨工程大学有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件。本人允许哈尔滨工程大学将论文的部分或全部内容编入有关数据库进行检索，可采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文，可以公布论文的全部内容。同时本人保证毕业后结合学位论文研究课题再撰写的论文一律注明作者第一署名单位为哈尔滨工程大学。涉密学位论文待解密后适用本声明。本论文（□

5、在授予学位后即可□在授予学位12个月后□解密后）由哈尔滨工程大学送交有关部门进行保存、汇编等。作者（签字）：导师（签字）：日期：年月日年月日万方数据万方数据铁基模拟海水铀吸附材料的制备及性能研究摘要核能作为一种安全、清洁、可持续发展的新能源，已被社会所认可。然而核能的可持续发展取决于核燃料铀的持续供应，目前核电反应中所用燃料铀都来自于陆地铀，我国属于贫铀国家，陆地铀匮乏，现已探明的有利用价值的铀储存量只能维持现有核电装机容量运行30年，未来我国核电所需的燃料铀将完全依赖于进口。海水中含有丰富的铀资源

6、，是陆地铀储量的千余倍，开发海洋中的铀资源，能够持续的为核电站提供充足的核燃料，缓解未来所面临的能源危机，因此开展海水提铀具有重要意义。本文针对海洋中低浓度铀的提取，设计开发了多种以Fe3O4和CoFe2O4为磁性基质的有机功能化的复合吸附材料，系统地考察了pH值、初始铀溶液浓度、吸附时间对铀酰离子吸附性能的影响，通过拟合热力学方程和动力学方程研究了磁性铀吸附材料的吸附过程，同时开展了模拟海水吸附实验和离子竞争实验。采用溶剂热法一步制备Fe3O4@C磁性纳米材料，再利用酮肟对Fe3O4@C的表面进行

7、修饰制备有机/无机复合磁性吸附剂Fe3O4@C-ketoxime。该复合材料的饱和磁化强度为30.33emu/g，具有很好的磁响应性和再分散性，易于磁性分离和回收。Fe3O4@C-ketoxime的最佳吸附pH为6，吸附平衡时间为60min。两种吸附剂均符合准二级动力学方程和Langmuir等温吸附模型，吸附剂对铀酰离子的吸附主要是化学吸附。Fe3O4@C与Fe3O4@C-ketoxime对铀的吸附属于吸热、自发的。对比Fe3O4@C与Fe3O4@C-ketoxime对铀的吸附性能表明，酮肟的加入提

8、高了磁性纳米材料对铀酰离子的吸附性能和选择性，这主要是因为酮肟含有-OH键上氧原子的孤对电子与铀酰离子的络合作用。通过3-氨丙基甲氧基硅烷对磁性四氧化三铁表面修饰，制得表面具有氨基功能基团的Fe3O4-APTMS磁性吸附剂。Fe3O4-APTMS吸附的最佳pH值为6，最佳吸附时间为o60min，25C达到吸附平衡时饱和吸附容量为160.8mg/g。脱附实验结果表明Fe3O4-APTMS磁性吸附材料在NaOH溶液中脱附率很高且有良好的再生性。Fe3O4-APTMS对U(