金属锡锗基固体酸催化果糖脱水合成5-羟甲基糠醛的研究

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1、分类号：0643．3密级：天津理工大学研究生学位论文金属锡／锗基固体酸催化果糖脱水合成5．羟甲基糠醛的研究(申请硕士学位)学科专业：应用化学研究方向：生物质催化作者姓名：王艳华指导教师：仝新利2014年2月ThesisSubmittedtoTianjinUniversityofTechnologyfortheMaster’SDegreef煳螋ResearchontheDehydrationofFructoseto5··HydroxymethylFurfuralCatalyzedbytheSn／GebasedsolidacidsByYanhuaWangSupervisorXinliT

2、ongFebruary,2014独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得墨盗墨兰盘鲎或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：壬艳华签字日期：酬劳砂月7}日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解叁盗墨墨盘鲎有关保留、使用学位论文的规定。特授权叁洼墨兰太鲎可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、

3、汇编，以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复本和电子文件。(保密的学位论文在解密后适用本授权说明)学位论文作者签名：壬艳华导师签名：锄矶)，签字日期：矽／中年硼玎日签字日期：z9／争年1月歹如摘要随着化石资源的不断枯竭以及环境污染问题的日益严重，使用来源丰富且可再生的生物质资源为原料生产化学品已经在化学化工领域成为了研究的热点。果糖作为常见的糖类生物质产品，经催化脱水可生成5一羟甲基糠醛(5．HMF)，进而转变为聚酯单体、添加剂或医药中间体等。因此，催化果糖选择性脱水合成5-HMF具有重要的科学意义和应用价值。论文中，通过共沉淀法制备了四种金属锡基固体酸DZ．1、

4、DZ．2、DZ．05和DZ．03，并应用到催化果糖脱水的反应过程，研究发现，采用DZ-05作催化剂时，催化效果最好；进一步通过对DZ-05催化剂未烧、烧、硫酸化的研究，确定出硫酸化后的SDZ-05催化剂的效果突出，例如在DMSO溶剂中120℃，2．5h时HMF的产率为75％；接着对反应温度、反应时间的影响进行了考察，确定最佳反应条件是100min、150℃，从DZ．05和SDZ．05在重复使用的研究，可以看出该催化剂是一种性能比较稳定的催化剂。针对催化剂的物理性质也进行了研究，分别使用BET、XRD、SEM、TEM和TG等技术表征了催化剂性能和特点。另外，针对金属锗基固体酸在脱水反

5、应中的催化活性我们进行的研究。结果发现，如果采用Ge02和Ge3N4分别作催化剂的时候，在DMSO溶剂中催化果糖生成HMF的产率分别是48％和42％；不过，对蔗糖的催化效果很差。随后研究了不同时间和温度下两种物质组合时对催化反应的影响；结果表明，当加Ge02．Ge3N4(1：1)的量到反应体系中时，大大提高了果糖脱水的效率，在DMSO中5-HMF的产率达到了61％，对于蔗糖也有较大的提高能得到35％的产率。最后，还发现了用硫酸化的Ge02和Ge3N4做催化剂时，催化果糖脱水反应可以使得产物5-HMF的收率提高到66％。关键词：固体酸、催化、果糖、5-HMF、生物质转化Abstrac

6、tWiththecontinuousdepletionoffossilresourcesandmoreandmoreseriousenvironmentalpollution，itgraduallybecomesahottopictousethecheapandrenewablebiomassresourcesasrawmaterialtoproducechemicals．Asthecommoncarbohydratebiomass，fructosecanbeemployedtOgenerate5-hydroxymethylfurfurai(5一HMF)l，砌catalyticde

7、hydration，whichisthentransformedintopolyestermonomer,additivesandpharmaceuticalintermediates，etc．Therefore，thedehydrationoffi'uctosetOsynthesize5-HMFhasimportantscientificsignificanceandapplicationvalue．Inthispaper，wepreparedfourtin·bas