过渡金属催化的碳氢键烯基化反应研究

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1、万方数据中图分类号：UDC：学校代码：10055密级：公开卷恐犬淫硕士学位论文过渡金属催化的碳氢键烯基化反应研究Transition--MetalCatalyzedC—-HBondOlefinationReactions南开大学研究生院二零一四年五月万方数据南开大学学位论文使用授权书根据《南开大学关于研究生学位论文收藏和利用管理办法》，我校的博士、硕士学位获得者均须向南开大学提交本人的学位论文纸质本及相应电子版。本人完全了解南开大学有关研究生学位论文收藏和利用的管理规定。南开大学拥有在《著作权法》规定范围内的学位论文使用权，即：(1)学位获得者必须按规定提交学

2、位论文(包括纸质印刷本及电子版)，学校可以采用影印、缩印或其他复制手段保存研究生学位论文，并编入《南开大学博硕士学位论文全文数据库》；(2)为教学和科研目的，学校可以将公开的学位论文作为资料在图书馆等场所提供校内师生阅读，在校园网上提供论文目录检索、文摘以及论文全文浏览、下载等免费信息服务；(3)根据教育部有关规定，南开大学向教育部指定单位提交公开的学位论文；(4)学位论文作者授权学校向中国科技信息研究所及其万方数据电子出版社和中国学术期刊(光盘)电子出版社提交规定范围的学位论文及其电子版并收入相应学位论文数据库，通过其相关网站对外进行信息服务。同时本人保留在

3、其他媒体发表论文的权利。非公开学位论文，保密期限内不向外提交和提供服务，解密后提交和服务同公开论文。论文电子版提交至校图书馆网站：http：／／202．113．20．161：8001／index．htm。本人承诺：本人的学位论文是在南开大学学习期间创作完成的作品，并已通过论文答辩；提交的学位论文电子版与纸质本论文的内容一致，如因不同造成不良后果由本人自负。本人同意遵守上述规定。本授权书签署一式两份，由研究生院和图书馆留存。作者暨授权人签字：里建蜂2014年5月30日南开大学研究生学位论文作者信息论文题目过渡金属催化的碳氢键烯基化反应研究姓名马建峰学号21201

4、10667答辩日期2014年5月28日论文类别博士口学历硕士、／硕士专业学位口高校教师口同等学力硕士口院／系／所化学学院专业有机化学联系电话022．23504781Emailm63952289@163．corn通信地址(邮编)：南开大学化学楼北楼509备注：是否批准为非公开论文否注：本授权书适用我校授予的所有博士、硕士的学位论文。由作者填写(一式两份)签字后交校图书馆，非公开学位论文须附《南开大学研究生申请非公开学位论文审批表》。万方数据南开大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的研究成果。除文中已经注明引用

5、的内容外，本学位论文的研究成果不包含任何他人创作的、已公开发表或者没有公开发表的作品的内容。对本论文所涉及的研究工作做出贡献的其他个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本学位论文原创性声明的法律责任由本人承担。学位论文作者签名：呈建蝰2014年5月30日非公开学位论文标注说明(本页表中填写内容须打印)根据南开大学有关规定，非公开学位论文须经指导教师同意、作者本人申请和相关部门批准方能标注。未经批准的均为公开学位论文，公开学位论文本说明为空白。论文题目申请密级口限制(≤2年)口秘密(≤10年)口机密(≤20年)保密期限20年月日至20年月日审批表编号批准日期20

6、年月日南开大学学位评定委员会办公室盖章(有效)注：限制★2年(可少于2年)：秘密-A-IO年(可少于10年)：机密★20年(可少于20年)万方数据摘要过渡金属催化的碳氢键氧化烯基化反应(通常称为Fujiwara．Moritani反应)已经发展成为构筑碳．碳键的一种重要方式。与传统的Heck偶联反应相比，Fujiwara．Moritani反应具有起始底物简单，高原子经济性，对环境友好等优点。钯催化剂在该类反应中研究的最早，应用的范围最广。相对而言，铑和钌催化的这类反应比较少。本论文主要研究了铑和钌催化的碳氢键氧化烯基化反应，主要内容如下：通过两种路径实现了芳基／

7、烯基胺基甲酸酯的邻位烯基化反应，分别是钌催化的芳基／烯基胺基甲酸酯与烯烃的氧化偶联反应和铑催化的芳基／烯基胺基甲酸酯与炔烃的氢芳基化反应。两种反应路径都有很好的区域选择性和立体选择性。反应使用^7：Ⅳ-二甲胺甲酰基作为导向基团，可以很容易的脱去，从而得到邻位烯基化的酚类产物。我们使用ⅣⅣ-二甲胺甲酰基作为导向基团，实现了过渡金属铑和钌催化的吲哚C2位的氧化烯基化反应。两类催化体系都有催化效率高，烯烃底物的适用范围广和很好的区域选择性和立体选择性等特点。同时，该反应体系也适用于吡咯底物。实现了【RuCl2(p．cymene)]2催化的N-EO氧基苯甲酰胺的邻位烯

8、基化反应。通过使用Ⅳ-甲氧基胺甲酰基作