二氧化硅接枝黑荆树单宁负载钯纳米催化剂的制备及其催化加氢性能

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1、中国科学技术协会青年科学家论坛第203次会议二氧化硅接枝黑荆树单宁负载钯纳米催化剂的制备及其催化加氢性能李丽1’2黄鑫1廖学品1‘石碧1(1．四川大学制革清洁技术国家工程实验室，四川成都610065：2．四川大学化学工程系，四川成都610065)摘要：以二氧化硅接枝黑荆树单宁为载体，制备了新型负载型钯纳米催化荆[Si02-BTx-Pd(0)]，并研究了该催化剂在不同反应条件下对丙烯醇液相加氢的催化活性及选择性。结果表明，Si02．BT，-Pd(O)催化剂对丙烯醇催化加氢反应具有较高的催化活性和选择性。当以甲醇为溶剂，在温度为20oC和H2压力为1．0MPa时，Si02-BTo．09

2、-Pd(0)催化剂对丙烯醇的催化转化频率(TOF)为4703．7tool·molq．h1，对目标产物正丙醇的选择性高达92．1％。催化剂重复使用5次后，催化活性和选择性无明显降低。关键词：黑荆树单宁：二氧化硅；负载型钯纳米催化剂；丙烯醇；催化加氢PreparationofSilicaBeadGraftedwithBlackWattleTanninsSupportedPalladium(0)CatalystsandTheirCatalyticHydrogenationPropertiesLiLil”，HuangXinl，LiaoXue．pinh，ShiBilfJ．NationalEn

3、gineeringLaboratoryfo，．CleanTechnologyofLeatherManufactupe,SichuanUniversity,Chengdu610065；2．DepartmentofChemicalEngineering,SichuanUniversity,Chengdu610065)Abstract：Anovelsupportedpalladiumcatalyst【Si02一BTfPd(O)】werepreparedusingsilicabe—adgraftedwithblackwattletannin(Si02-B功asthesupportingma

4、trix，andthecatalyticactivityandselectivitywereinvestigatedatgivenreactionconditions．TheexperimentalresultsindicatedthatSi02一BTx—Pd(0)catalystshavehighcatalyticactivityandselectivityforallylalcoholhydrog-enation．WhenSi02一BTo．08-Pd(0)wasusedasthecatalystandthereactionwasconductedinmet-hanoiat20o

5、cunder1．0MPapressureofH2。thecatalyticturnoverfrequency(TOF)ofallylalco—holandtheselectivitytothetargetproductof1-propylalcoholwas4703．7mol。mol-Lh—and92．1％，respectively．Furthermore，thecatalystcanbereusedfor5timeswithoutsignificantlossofactivityandselectivity．Keywords：blackwattletannin；silica；su

6、pportedpalladiumnano-catalyst；allylalcohol；catalytichydrogenation贵金属纳米颗粒含有大量的表面原子，具有很高的催化反应活性，因而在催化领域得到了广泛的应用【卜3l。然而，贵金属纳米颗粒因其表面原子的高反应活性而易于团聚，导致其催化活性及选择性将降低。因此，通常将贵金属纳米颗粒负载在各种载体上制备成具有高分散度的负载型纳米催化．33．中国科学技术协会青年科学家论坛第203次会议剂【41。由于载体对纳米颗粒的稳定和分散作用抑制了纳米颗粒的团聚，保证了催化剂的反应活性和稳定性。此外，负载型纳米催化剂还具有便于回收、可多次重复

7、使用等特点。载体与金属纳米颗粒之间的相互作用对负载型催化剂的催化活性有显著的影响。载体与金属纳米颗粒之间的相互作用较弱，则金属纳米颗粒在使用过程中易脱落造成催化活性降低且难于重复使用；载体与金属纳米颗粒之间的相互作用过强，则会导致金属纳米颗粒表面的催化活性点失活，引起催化活性及选择性的降低【5l。因此，选择恰当的载体是制备可重复使用并具高催化活性的负载型贵金属催化剂的关键。目前，制备这类高活性负载型贵金属催化剂的主要途径之一是将贵金属纳米颗粒负载丁聚合物接枝改性的无机