碳化钙及醇钙与低碳醇反应制备高碳醇的研究

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1、北京化工大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。．}1—，作者签名：墨嶝]日期：渔丝旦工尊关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或

2、机构送交论文的复印件和磁盘，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。论文暂不公开(或保密)注释：本学位论文属于暂不公开(或保密)范围，在』L年解密后适用本授权书。非暂不公开(或保密)论文注释：本学位论文不属于暂不公开(或保密)范围，适用本授权书。作者签名：茎函导师签名：釜l盘至鱼日期：塑坐堕：兰2El期：趔丝亟宜学位论文数据集中图分类号TQ530．2学科分类号530．47论文编号1001020140050密级公开学位授予单位代码10010学

3、位授予单位名称北京化工大学作者姓名郭莉学号2011200050获学位专业名称化学工程与技术获学位专业代码0817课题来源国家自然科学基金研究方向煤基化学品制备论文题目碳化钙及醇钙与低碳醇反应制备高碳醇的研究关键词碳化钙、醇钙、醇、正丁醇论文答辩日期2014．05．21·论文类型基础研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师刘清雅教授北京化工大学工业催化评阅人1刘振宇教授北京化工大学化学工程评阅人2吴卫泽教授北京化工大学化学工程评阅人3评阅人4评阅人5答辩委员会主席刘振宇教授北京化工大学化学工程答辩

4、委员1吴卫泽教授北京化工大学化学工程答辩委员2郑丹星教授北京化工大学化学工程答辩委员3刘辉教授北京化工大学化学工程答辩委员4纪培军教授北京化工大学化学工程答辩委员5任树行讲师北京化工大学化学工程注：一．论文类型：1．基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它二．中图分类号在《中国图书资料分类法》查询。三．学科分类号在中华人民共和国国家标准(GB／T13745—9)《学科分类与代码》中查询。四．论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。摘要碳化钙及醇钙与低碳醇反应制备高碳醇的研究随着世界石油和天然气资源的日益枯竭，从煤生

5、产电石，再将其转化为基本有机化工原料乙炔，是一条弥补石油化工原料不足的有效途径。煤制化学品技术的发展及氧热法电石生产技术的开发进一步促进了电石下游产品的开发。目前，电石下游产品的生产多数从电石与水反应生成的乙炔为原料开始，产物包括氯丁橡胶、醋酸乙烯、乙炔碳黑等。由于电石与乙炔均具有碳碳三键，因此研究者们探索了由电石直接制各乙炔下游产品的新路线。上世纪60年代，美国研究者发现利用电石与醇反应可制备乙基乙烯基醚，但该合成方法一直未引起人们的重视。本课题组在此发现的基础上做了进一步探索，详细阐明了乙烯基醚类化合物的合成路径。

6、研究中同时发现，碳化钙与乙醇的反应有少量正丁醇生成，初步提出其来源于乙醇钙的分解，但该观点的提出并未得到进一步的认识。正丁醇不仅是一种重要的化工原料，用于多种涂料的溶剂和增塑剂邻苯二甲酸二丁酯生产的原料，也是一种极具潜力的新型生物燃料。为了进一步提高正丁醇的产率，完善实验室的前期认识，丰富电石下游产品，本文重点考察了反应条件对碳化钙及乙醇钙与乙醇反应制备正丁醇的影响，初步提出了正丁醇的合成路径，并探索性地研究了碳化钙及乙醇钙与甲醇的反应，研究结果表明：T(1)碳化钙与乙醇反应可以生成正丁醇，但正丁醇并非来源于中间产物乙

7、醇钙的分解。在研究条件范围内，碳化钙的加入量为23．6mmol，乙醇／碳化钙的摩尔比为19．3时，360℃下反应6h，正丁醇的产量可达26．7mmol。(2)乙醇钙与乙醇反应可以生成正丁醇，反应温度和反应物的摩尔比是影响正丁醇产量的主要因素。在研究条件范围内，乙醇钙的加入量为6．58mmol，乙醇／乙醇钙的摩尔比为33时，390oC下反应9h，正丁醇的产量可达10．8mmol。(3)碳化钙及乙醇钙与甲醇高温下反应均可产生乙醇，但其反应机理有待进一步探索。关键词：碳化钙，醇钙，醇，正丁醇REACTIONSOFCALCIU

8、MCARBIDEANDCALCIUMALKOXIDEWITHLOWERALCOHOLSTOFORMULATEHIGHERALCOHOLSABSTRACTWithexhaustionofthepetroleumandnaturalgasintheworld，itisaneffectivewaytomakeuptheshortageo