空心碳球负载铁、钴纳米材料在氧还原反应中的应用

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1、万方数据ADissertationSubmittedtoZhejiangUniversityofTechnologyforMasterDegreeTHEAPPLICATIONOFHoLLOWCARBoNSP旦壁89SUPPORTINGⅡ己ON、COBAI压盥△盥Q幽坠!星墼△LSFoRoXYGENREACTIoNREDUC里匹!NZhejiangUniversityofTechnologyHangzhouChinaOctober2014万方数据学位论文原创性声明与版权使用授权书浙江工业大学学位论文原创性声明本人郑重声

2、明：所提交的学位论文是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的研究成果。除文中已经加以标注引用的内容外，本论文不包含其他个人或集体己经发表或撰写过的研究成果，也不含为获得浙江工业大学或其它教育机构的学位证书而使用过的材料。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人承担本声明的法律责任。作者签名：烈椿日期：伊1L}年IL月≯易日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人

3、授权浙江工业大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于作者签名：导师签名：l、保密口，在年解密后适用本授权书。2、不保密觇／(请在以上相应方框内打“√”)日期：沙l中年I2，月日期叫甲年p月“日彤日万方数据浙江工业大学硕士学位论文空心碳球负载铁、钴纳米材料在氧还原反应中的应用摘要在燃料电池(MFC)技术中，质子交换膜燃料电池(PEMFC)以其低温度工作、启动快、绿色环保、高效率以及能量密度低等优点，在小型发电机及便携式电动装置中呈

4、现了广阔的应用前景。在质子膜交换燃料电池中，反应速率及能量转换速度主要受阴极氧还原反应(OI汛)制约，因此，寻找催化性能良好的阴极电化学催化材料极其重要。目前应用较多的阴极催化剂是铂系催化剂，但是该催化剂具有容易中毒、价格昂贵等特点，并不利于回收应用和商业化发展。而过渡金属(Fe，Co)杂化材料却具有电催化活性好和不易中毒的特点，是取代铂催化剂的极佳候选者。因此，将含有过渡金属(Fe，Co)的杂化材料负载在高比表面积和稳定性良好的载体空心碳球(HCS)上是一种有前途的催化剂。在前期工作酞菁铁负载在吡啶炔环加成石墨烯上

5、(FePc／PyNG)的基础上，本文通过采取不同的制备方法得到了不同的过渡金属杂化物，并将其应用于ORR反应，其主要研究内容如下：(1)空心碳球负载氮化钴(CoNx／NHCS)：本文以酞菁钴(CoPc)、2，4．二羟基苯甲酸(DA)、环六亚甲基四胺(}玎ⅥT)为原料，通过水热合成法制备了前驱体CoPc／HPS，然后将其在氨气气氛中700℃焙烧，便可以得到催化剂CoNx／HCS。SEM表征发现，焙烧后得到的空一t5碳球结构完整，而且球壳上有利于电子和水分子转移的“纳米缝隙”；TEM表征发现，大多数CoNx纳米粒都是均匀

6、的嵌入到含氮空心碳球万方数据浙江工业大学硕士学位论文(NHCS)球壳上；XRD表征发现，CoNx呈现高度结晶状态，且化学配比应为co，．。7N。在ORR测试中，与等量商业的PtlC催化剂相比，CoNx／NHCS催化剂呈现了可媲美甚至更优异的活性和稳定性。(2)空心碳球负载氮化铁钴(C／FeCoNx／HCS)：本文在制备了酞菁铁、酞菁钴负载吡啶空心碳球(FeCo／PyNGHCS)前驱体后，再在其外面包覆葡萄糖，然后在氨气气氛中700℃焙烧，便可以得到结构新颖的C／FeCdNx但CS催化剂。TEM表征发现，该催化剂最内层

7、是空心碳球，中间是活性组分FeCoNx，最外层是无定形碳膜。将该催化剂应用于ORR测试时，发现它没有等量商业的Pt／C催化剂的催化性能好。因此，在将来的工作中，有待改变实验策略，进一步提高C／FeCoNx／HCS催化剂的催化活性。关键词：燃料电池、氧还原反应、空心碳球、过渡金属万方数据浙江工业大学硕士学位论文THEAPPLICATl0NOFHOLLOWCARBONSPHERESUPPORTINGIRON、COBAIJNAN0MATER认LSFOR0XYGENREACTIONREDUCTIONABSTRACTThepr

8、otonexchangemembranefuelcell(PEMFC)，asasophisticatedproductintheareaoffuelcelltechnology,ishighlyefficientandoflowenergydensity,combinedwithotheradvantagessuchaslowworkingte