负载型纳米铁系复合材料的制备及其在水处理中的应用研究

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1、分类号:X703.110710-2015129079硕士学位论文负载型纳米铁系复合材料的制备及其在水处理中的应用研究郭娉导师姓名职称郭冀峰副教授申请学位类别工学硕士学科专业名称环境工程论文提交日期2018年5月3日论文答辩日期2018年6月9日学位授予单位长安大学Preparationofsupportednanoscaleiron-systemcompositematerialsandtheirapplicationresearchinwatertreatmentAThesisSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate：G

2、uoPingSupervisor：Prof.GuoJifengChang’anUniversity,Xi’an,China摘要近年来，纳米零价铁因其具有较大的比表面积和较高的反应活性而被广泛应用于废水治理中。但它也存在易团聚、氧化、不稳定的缺陷，针对此本论文采取掺杂另一种金属催化剂铜、负载二氧化硅两种方法对纳米铁进行了改性。采用液相化学还原法制备了纳米铁（NZVI）、纳米铁铜双金属（Fe/Cu）以及二氧化硅负载的纳米铁（SiO2/NZVI），对其进行了扫描电镜、X射线衍射表征，并将其分别用于处理模拟硝酸盐废水和四环素废水。对比了改性的NZVI与NZVI对废水

3、的处理效果，通过批量试验系统地研究了投加量、负载比、溶液初始浓度等对废水处理效果的影响。另外还对反应过程中的产物、机理、动力学进行了研究。得出如下结论：（1）纳米Fe/Cu双金属较NZVI，颗粒更分散，比表面积更大，减缓了氧化。（2）纳米Fe/Cu双金属的反应活性远高于NZVI。硝态氮的去除率随投加量的增加而升高，随硝态氮初始浓度的增加而降低，在Cu负载量为5%时，去除效果最好。当纳米Fe/Cu双金属的投加量为1.5g/L、Cu负载量为5%、硝酸盐氮浓度为100mg/L时，其对硝态氮的去除率在60min即可达到98%以上。（3）随着反应的不断进行，硝态氮浓度

4、持续降低；亚硝态氮浓度先升高后降低，其是作为中间副产物存在的；氨氮浓度一直升高，反应最终产物79.4%为氨氮；总氮呈现先降低后上升的趋势，最终总氮减少了15.5%，造成总氮减少的原因可能是氮气的产生或氨气的转化。（4）纳米Fe/Cu双金属与硝酸盐的反应是一个氧化还原与吸附作用共存的过程。反应过程为一个连续的分步反应，即NO-3-N→NO-+2-N→NH4-N。且反应符合一级反应动力学。（1）纳米SiO2/NZVI与NZVI相比，颗粒更分散，比表面积更大，减缓了氧化。（2）纳米SiO2/NZVI的活性明显高于NZVI。四环素的降解率随投加量、反应温度的增大而升

5、高，随四环素初始浓度的增加而降低，SiO2:NZVI=1：2时效果最好，降解效果在酸性和中性条件下较碱性条件下好。当纳米SiO2/NZVI的投加量为1.5g/L、SiO2:NZVI=1：2、四环素溶液初始浓度为100mg/L、pH=6、温度为25℃时，其对四环素的降解率在反应60min时达到94%左右。（3）NZVI-TC体系的反应产物主要是由四环素脱去羟基、羰基、铵根等官能团所得的。而四环素的四环结构还在，只是破坏了其支链上的官能团。反应过程中，四环素先要吸附到其表面，然后在其表面活性位点上面发生氧化还原反应。关键词：纳米铁，改性，纳米铁铜双金属，二氧化硅

6、负载纳米铁，去除硝酸盐，降解四环素IAbstractInrecentyears,nanozerovalentironhadbeenwidelyusedinwastewatertreatmentduetoitslargespecificsurfaceareaandhighreactivity.However,italsohadthedefectsofeasyagglomeration,oxidation,andinstability.Inthispaper,themethodofdopingwithanothermetalcatalystcopperandlo

7、adingsilicahadbeenusedtomodifytheNZVI.Nanozerovalentiron(NZVI),nanoiron-copperbimetallic(Fe/Cu),andsilicasupportedNZVI(SiO2/NZVI)weresynthesizedbyliquid-phasechemicalreductionmethod.Theywerecharacterizedbyscanningelectronmicroscope（SEM）andX-raydiffraction(XRD),theywereusedtotreatni

8、tratewastewaterandtetracyc