聚对苯二甲酸乙二醇酯聚酰胺6共混体系的形态、结构与性能研究

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1、四川大学硕士学位论文聚对苯二甲酸乙二醇III／聚酰胺6共混体系的形态、结构与性能研究材料学专业硕士生：渠成指导教师：傅强教授本论文通过向聚对苯二甲酸乙二醇酯／聚酰胺6共混物中分别加入橡胶增韧剂和纳米二氧化硅，研究了该体系的增容改性。另外，本论文还研究了聚对苯二甲酸乙二醇酯／聚酰胺6二元体系的结晶及熔融性能，为今后从结晶角度研究该体系的增容改性作基础。我们首先选择了一种乙烯一丙烯酸酯一马来酸酐三元接枝共聚弹性体(E—AE—MA)作为改性剂对PET／PA_6体系进行增容增韧。当E'AE一姒的加入量超过3份时，体系的冲击

2、强度最多可以提高2倍。SEM照片显示E—AE—MA使PA一6分散相的尺寸急剧增大，而且在PET与PA一6的相界面上发现了E—AE一姒粒子。当E-AE～姒的加入量达到5份时，相界面上的E—AE—MA粒子在PA一6相周围聚集成厚厚的一层。对不同加工顺序的PET／PA一6／Z—AE一姒三元共混物的SEM观察证实E—AE～MA粒子分散在PET／PA一6相界面上，以及PA一6相区内。红外光谱显示E—AE—MA使PA一6分子链上的．cH2基团的吸收峰更靠近其在纯PA一6中的吸收蜂，这证明E—AE—MA阻隔了PET对P卜6的作用

3、。DSC结果也证实了E—AE—MA对PET和PA一6的阻隔作用。在D姒测试中，E—AE—MA使PET和PA一6的玻璃化转变峰向相反的方向偏移，这说明E．AE一姒对PET和PA一6有不同的作用。综合考虑观察到的相形态、红外光谱、DSC曲线、DMA的结果，我们认为三元体系内生成了一种核一壳结构，PA-6为硬核，E—AE—MA为软壳。这种核一壳结构可以被认为是PET基体中的一相，具有较大的尺寸。它可以阻止裂纹的扩展，吸收大部分冲击能量。这样我们可以做出结论。核一壳结构的形成，以及其具有的大尺寸。是E—AE—MA能够增韧P

4、ET／PA一6的主要原因。虽然用弹性体改性PET／PA一6体系可以获得较好的冲击韧性，但材料的刚婴』查茎堡主堂垡丝苎性受到较大的损失。所以我们尝试应用一种亲水型纳米二氧化硅对PET／PA一6体系迸行无机纳米粒子增容，以期获得高韧性、高刚度的复合材料。将不同含量的纳米Si02加入PET／PA-6体系中，体系的拉伸模量、弯曲性能得到了一定的增强，但冲击强度并没有提高到理想的程度。从SEM照片中发现Si02主要分散于PA-6相中，增大PA-6相的相区尺寸，诱导相转变的发生；而在PET相中没有发现Si02。DMA结果显示只

5、有PA一6分子链的Ⅱ松弛被限制、玻璃化转变温度升高，PET的玻璃化转变没有受到明显的影响，这说明si02刚性粒子只分散于PA．6相中。DSC结晶结果证实PA-6和Si02不是各自单独分散于PET中的。PA．6与Si02相互结合，即Si02选择性分散于PA．6中，使得Si02对PET的结晶成核作用没有发挥出来。红外光谱的结果揭示，PA一6分子链上的N—H基团和C=0基团与Si02表面的。一H基团形成了氢键，从而导致PA一6与si02有较强的结合力。这解释了为何si02会选择性分散于PA一6相中。以上实验结果都证明了s

6、i02选择性分散于PA一6相中，这是P盯／PA-6体系在加入Si02后形态、结构、性能变化的主要原因。最后，我们研究了PET／PA一6二元体系的微观形态及结晶熔融行为，以期从结晶方面找到提高力学性能的方法。从扫描电镜照片推测出PET／PA．6体系的相转变点在60／40和50／50之间，即PA．6的含量超过40wt％后，PA一6即成为连续相。非等温结晶研究结果显示PA-G使PET的结晶温度和起始结晶温度升高，PET使PA一6的结晶温度和起始结晶温度降低。等温结晶的结果显示，PA一6对PET的结晶起始阶段有促进作用；少

7、量PA一6可以缩短PET的结晶时间，而过量的PA．6会限制PET晶体的生长，从而使其生长时间增加。而随着含量的增加，PET会逐渐减慢胜一6的结晶速度。运用Avrami方程进行定量分析后，我们发现，当PA一6的含量小于30wt％时，PET的Avrami指数随PA一6含量的增加而增大；但当PA-6的含量继续增加时，PET的Avrami指数逐渐降低。这说明PET／PA一6体系的形态对PET的结晶生长方式有很大的影响。而在所观察到的各种形态结构中，PET都会使PA一6结晶空间受限，结晶生长维数减小，结晶速度减慢。通过比较不

8、同组分配比的PET／P卜6共混物中的PET和PA一6的熔融峰，我们发现PA一6的加入使PET的结晶完善程度降低，而PET也降低了PA-G晶体的完善程度，使其熔融温度降低。关键词：聚对苯二甲酸乙二醇酯聚酰胺6共混增韧形态结晶2四川大学硕士学位论文Morphology，microstructureandpropertiesofpoly(ethyleneterep