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1、第30卷第6期辐射防护Vol130No162010年11月RadiationProtectionNov.2010Se在北山花岗岩地下水中的化学形态及浓度控制分析1,2111,213康明亮,陈繁荣,吴世军,张荣,杨永强,王立安(1.中国科学院广州地球化学研究所,广州510640;2.中国科学院研究生院,北京100049;3.比利时核研究中心(SCK.CEN),Mol,比利时)摘要:利用地球化学模拟软件GWB(Geochemist.sWorkbench),研究了Se在我国高放废物预选场址北山花岗岩地下水中
2、的化学形态及浓度控制因素。结果表明,Eh和pH对Se的化学形态影响较大,在处于2---弱碱性的北山花岗岩地下水中,溶解态的Se主要以SeO3、HSeO3和HSe的形式存在。北山花岗岩地下水属于高矿化水,在保持地下水组分不变的情况下,当固定Eh为0mV,pH在5~12之间变化时,Se浓度主要受Se(0)、CuSe2、Cu3Se2或CuSe等矿物的沉淀所控制;当固定pH为7.56,硒浓度随Eh变化则主要2+2+受FeSe2、Se(0)、CuSe2、Cu3Se2或CuSe等矿物的沉淀所控制。与Fe相比,Cu
3、更易与Se反应形成沉淀。从本文的模拟结果来看,由于Se在北山花岗岩地下水中易形成硒-矿物沉淀,使得溶液中的Se浓79度能维持在较低水平,因此有利于阻滞对氧化还原条件敏感的核素Se的迁移。79关键词:高放废物地质处置;北山花岗岩地下水;Se;地球化学模拟;地球化学模拟软件;浓度控制中图分类号:TL942文献标识码:A5[3]1引言长达2.95@10a,被认为是放射性废物中主79核工业的发展带来了巨大的经济效益,但要的污染源之一,因此Se是高放废物地质处同时也产生了一定量的放射性废物,如何安全置中重点关注
4、的少数几个放射性核素之[4,5]处置这些废物尤其是高放废物(HLW)已成为人一。同时,硒又是人体、动物和某些植物都类面临的严峻问题。目前深地质处置被国际上不可缺少的微量营养元素。长期以来,硒在自然环境(尤其是土壤)中的地球化学行为一直受公认为是处置高放废物最有效而可行的方[6)10][1]到高度重视。因此,研究硒在处置库近场法。目前,我国已经在甘肃北山的花岗岩地中的相关地球化学行为对高放废物的安全地质块进行了高放废物处置库的预选场址的多项研处置以及环境安全都具有重要意义。究。研究核素在地下水中的化学形
5、态及浓度控高放废物是一种放射性强、毒性大、半衰期制因素有助于了解核素在地质环境中的迁移规长且发热的特殊废物,因此要求将其与人类环[2]律,但通过实验手段确定其存在形态通常非常境隔离至少达到一万年。在长期的储存中,困难,存在较大局限性。地球化学模型自20世一旦包装破损,放射性核素将有可能随地下水纪60年代诞生以来,已经被广泛应用于预测污79渗透扩散到围岩介质中,进而污染环境。Se是染物的迁移和分散过程的特征研究。利用地球核反应过程中产生的一种裂变产物,其半衰期收稿日期:2009-10-20作者简介:康明
6、亮(1982)),男,2005年毕业于湖南科技大学应用化学专业,现为中科院广州地球化学研究所地球化学专业在读博士研究生(硕博连读)。E-mail:kangmingliang598@163.com#328#辐射防护第30卷第6期化学模拟软件模拟放射性核素在地下水中的地其中2005年出版了系列丛书中的第七卷,即硒球化学行为简便可行,因此,地球化学模拟在高的化学热力学(ChemicalThermodynamicsofSele-[11)14]放废物的安全处置中得到广泛应用。本nium),它收录了固相、气相以及
7、液相无机硒化文采用功能强大的地球化学模拟软件GWB合物的实验热力学数据。本文的模拟计算使用[15](Geochemist.sWorkbench7.0.6),将化学热由NEA出版的硒数据改编的thermo.dat数据力学平衡分析模式与地球化学条件密切结合,库。[18]对Se在北山花岗岩地下水中的化学形态及其由于地质介质中硒的浓度一般较低,且浓度控制因素进行了分析,研究结果将为处置处置库中放射性核素是以超低速度溶解,又以库的安全设置以及场址的安全评估提供理论支超低浓度在地下水中迁移的,因此本文模拟过79持
8、。由于Se与稳定同位素硒的化学行为一程所使用的硒的初始浓度为1.0Lmol/L。模拟致,因此可用稳定同位素硒的化学行为代表放采用的地下水为我国高放废物北山预选场址三[14]射性硒的化学行为。号井400m深处水样。其化学组分列于表-1。由表可见,水体中的主要阴离子为Cl和2-+2+2模拟原理SO4,阳离子主要为Na和Ca。花岗岩地2.1GWB简介下水一般处于弱碱性及还原环境,前人计算核GWB(Geochemist.sWorkbench)是美国Ill-i素在
