np(iv),pu(iv),am(iii)在北山花岗岩 裂隙水中存在形式的模拟研究

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1、第26卷增2岩石力学与工程学报Vol.26Supp.22007年12月ChineseJournalofRockMechanicsandEngineeringDec.，2007Np(IV)，Pu(IV)，Am(III)在北山花岗岩裂隙水中存在形式的模拟研究周佳，王驹，苏锐(核工业北京地质研究院，北京100029)摘要：以高放废物中的关键核素Np(IV)，Pu(IV)，Am(III)为例，应用地球化学软件包EQ3/6的EQ3NR程序，模拟计算Np(IV)，Pu(IV)，Am(III)在花岗岩裂隙水中存在形式，从而为研究Np，Pu，Am的水文地球化学行为提供＋－＋3＋＋#基

2、础依据。根据计算结果，NpO2，Pu(OH)5，AmCO3，Am，Am(OH)2为这3种锕系元素在北山3井440m－2－－－深花岗岩裂隙水中的主要存在形式。对由于人为因素可能引起的地下水中的pH值变化以及Cl，SO4，F，HCO3离子浓度变化对Np(IV)，Pu(IV)，Am(III)存在形式的影响进行研究。研究结果表明，pH值是影响Np(IV)，Pu(IV)，－2－－－Am(III)在花岗岩裂隙水中的主要存在形式的因素，而Cl，SO4，F，HCO3离子浓度变化的影响次之。关键词：水文地质；存在形式；锕系元素；地球化学模型中图分类号：P641文献标识码：A文章编号：1

3、000–6915(2007)增2–3982–07MODELINGSTUDYONSPECIATIONOFNUCLIDEELEMENTSINUNDERGROUNDWATERFROMGRANITEFRACTURESZHOUJia，WANGJu，SURui(BeijingResearchInstituteofUraniumGeology，Beijing100029，China)Abstract：Theknowledgeofspeciationisthekeycontentsofperformingsafetyassessmentstudiesforhigh-levelradi

4、oactivewasterepositories.Asthemainelementsofhigh-levelradioactivewaste，threeradionuclides，Np(IV)，Pu(IV)，Am(III)，arecalculatedbyusingEQ3NRofgeochemicalmodelEQ3/6.Themainspeciationofthethree＋－＋3＋＋radionuclides，Np(IV)，Pu(IV)，Am(III)，areNpO2，Pu(OH)5，AmCO3，Am，Am(OH)2intheundergroundwater.Thi

5、spaperalsostudiesthespeciationofthethreenuclideelements，i.e.Np(IV)，Pu(IV)，Am(III)，under－－2－－differentconditionssuchasvariouspHvalues，theconcentrationsofCl，F，SO4andHCO3.ThestudyillustratesthatincreaseordecreaseofpHvalueswillaffectthevarietyofthespeciationsofNp(IV)，Pu(IV)，Am(III)，－－2－－and

6、theconcentrationsofCl，F，SO4andHCO3havethelessimpactonthespeciationsofNp(IV)，Pu(IV)，Am(III).Keywords：hydrologygeology；speciation；radionuclides；geochemicalmodeling中放射性核素的地球化学过程，有助于对高放废物1引言深地质处置过程中的不确定性的深入分析和了解，并是提供阻止放射性核素向生物圈迁移的最基本理[1，2]高放废物深地质处置是将高放废物隔离于生物论和系统知识。圈外目前全球公认的唯一有效途径。研究高放废物高放废

7、物深地质处置的地球化学过程包括对放收稿日期：2007–03–07；修回日期：2006–03–31作者简介：周佳(1973–)，女，博士，2005年于北京科技大学获博士学位，主要从事高放废物地质处置方面的研究工作。E-mail：zhou_zhou0822@yahoo.com.cn第26卷增2周佳，等.Np(IV)，Pu(IV)，Am(III)在北山花岗岩裂隙水中存在形式的模拟研究•3983•射性的核素溶解、吸附、沉淀和迁移等地球化学行化学热力学平衡理论，即一定温度、压力和浓度条为特征的研究，即放射性核素在高放废物深地质处件下，化学反应总是沿着一定方向趋