钚在地下水中的存在形式及影响因素分析.pdf

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1、第29卷第1期地质Vo1．29No．12013正1月GeologyJan．2O13DOI：10．3969／j．issn．1000—0658．2013．O1．009钚在地下水中的存在形式及影响因素分析朵天惠，王永利，黄支刚，蔡兴琪(1．四川省地质矿产勘查开发局402地质队，~lJrl郫县611730：2．成都理工大学核技术与自动化]一程学院地球化学系，四川成都(；10053．四川I省地学与核技术重点实验室，四川成都610059)[摘要]运用PHREEQC模拟软件对西北某区钻孔地下水中钚的存在形式进行了

2、模拟计算，结果显示，钚以Pu(Ⅳ)价态的Pu(CO。)。(()H)。为主，占82．28；其次为Pu(V)价态的PuOz、PuOCO。一和Pu(Ⅵ)价态的PuO(CO。)，分别占8．52、7．82和1．17。同时研究了pH值和pE值对钚在地下水中存在形式的影响。[关键词]钚；PHREEQC；化学形态；模拟计算[文章编号]10000658(2013)01—0060—05[中图分类号]X131．2；TP31[文献标志码]A随着我国核电事业的迅猛发展和核技主要有实验室模拟、野外现场实验、针对核术的广泛应用，

3、不可避免地产生大量放射事故的核素迁移调查和近年来发展迅速的计性废物。到2015年我国的核废物将达2．0算机模拟]。由于放射性核素的特殊性质，实×10。t，2020年预计核废物的年产量将为验研究和现场研究存在一定的难度，因此，1000tE]。因此，安全、有效地处置核废物模拟研究成为放射性核素在地下水中迁移研已成为国内外学者研究的重要课题。而近究的重点和热点。随着计算机模拟技术的迅几十年来的研究表明，采用浅地层填埋处猛发展，放射性核素迁移的计算机模拟研究置法对中低放废物进行处置是最有效和可已成为放射性核

4、素迁移研究的重要手段行的方法j。之一[。在放射性废物处置及对处置库进行安全本文将2010年9月日本原子力学研究所影响评价中，被处置放射性废物中核素的迁最新公布的热力学数据库嵌入到地球化学模移途径、迁移特征、尤其是核素进入地下水拟软件PHREEQC中，对西北某区拟选处置体后的迁移行为及污染范围是人们十分关心的问题，也是放射性废物处置场安全评价的场地下水中钚的存在形式进行了模拟计算和一个极其重要的内容_3]。目前，研究放射性核分析，并对钚形式的影响因素进行了研究，素迁移的方法与手段多种多样，但归结起来以

5、了解钚在地质介质中的迁移行为。[收稿日期]2012—0306[改回日期]20120723[作者简介]朵天惠(1985一)，男，助理工程师，2011年硕士毕业于成都理丁大学地球化学系，主要从事环境地球化学方面的研究。E-mail：dth4538@126．com第1期朵天惠，等：钚在地下水中的存在形式及影响因素分析·61·入地下水后的状况进行了模拟和分析；谢水1模拟软件简介波_9等运用溶质反应一运移模拟软件PHREEQC建立研究区U(VI)在浅层地下PHREEQC(DzavidL．Parkurst&C．

6、A．J．水中迁移的一维溶质反应一输运耦合模型，并Appelo，1999)是由美国地质调查所(USGS)分析在不同时间、距离、扩散系数、弥散度开发的水文地球化学模拟软件[6]，它是在等条件下铀在铀尾矿库区浅层地下水中的迁PHREEQE_7的基础上发展而来的。与传统的移，即铀浓度随时问及距离的变化。模拟结水化学反应模型相比，目前的PHREEQC不果与现场观测资料基本吻合，表明仅可以描述局部平衡反应，还可以模拟动态PHREEQC能较好地模拟U(VI)的迁移情生物化学反应以及双重介质中多组分溶质的况，证明了

7、模型的可行性。一维对流一弥散过程。几乎能解决水、气、岩土相互作用系统中所有平衡热力学和化学动力学问题，包括水溶物配合、吸附一解吸、离2地下水化学组分子交换、表面配合、溶解一沉淀及氧化一还原。本文以西北某区钻孔中的地下水化学组由于它具有很强实用性，因而是国内外应用分为例，对钚的存在形式进行模拟与计算，最广的一个地球化学模式程序，其在核废物地下水温T一16．1℃，pH一7．75，Eh一处置研究中也有不少应用。例如，李志强_8]运609．2mV[1，假设进人地下水中钚的浓度为用PHREEQC对某核废物处置

8、场的铀元素进1×10。。mol／LE“]，其他水化学组分见表1。表1钻孔地下水化学组分Table1Chemicalcompositionofgroundwaterinborehole以看出，钚在地下水中主要以Pu(IV)价态3钚的化学形态及影响因素讨论的Pu(CO。)z(OH)z形式存在，含量为3．1地下水中钚的化学形态82．28％；少量的Pu(V)价态以PuOz和用PHREEQC模拟软件对钚在地下水中PuO2CO。一的形式存在；而极少量的钚以Pu的化学形态进行模拟计