cu-sapo-34催化剂的制备及其c3h6-scr性能研究

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1、天津大学硕士学位论文Cu-SAPO-34催化剂的制备及其C3H6-SCR性能研究ThepreparationoftheCu-SAPO-34catalystanditsC3H6-SCRperformance学科专业：工业催化研究生：吕姣龙指导教师：李新刚教授天津大学化工学院二零一四年五月万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献

2、均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月日万方数据摘要选择性催化还原技术(SCR)是一种有效消除稀燃汽车发动机尾气中氮氧化物(NOx)的方法。Cu-SAPO-34分子筛由

3、于其小孔结构、中强酸性及良好的水热稳定性成为一种很有潜力的SCR催化剂。本论文主要研究SAPO-34分子筛的合成和改性，考察了硅源、晶化时间、模板剂、硅铝比、单金属离子、双金属离子改性等因素对SAPO-34分子筛结构以及C3H6-SCR性能的影响。通过XRD、SEM和NH3-TPD等手段对SAPO-34分子筛的结构进行表征。以硅溶胶为硅源、晶化48h、不添加乙二醇的Cu-SAPO-34催化剂所表现的C3H6-SCR活性最佳，该催化剂在保持NOx转化率较高的同时，提高了CO2的选择性。另外，着重考察了硅铝比及模板剂对SAPO-34分子筛结构及Cu-SAPO-

4、34催化剂C3H6-SCR性能的影响，结果发现：(1)随着硅铝比的增加，所合成的SAPO-34分子筛的颗粒粒径越来越均匀，以其为载体的Cu-SAPO-34催化剂的NOx消除效率越高；(2)在不调节晶化液pH的情况下，以吗啉或乙二胺为模板剂，能较易合成完整的SAPO-34分子筛，以其为载体的Cu-SAPO-34催化剂的NOx转化率和CO2选择性均较高；而以四乙基氢氧化铵为模板剂合成的SAPO-34分子筛中有很多无定形物质存在，导致以其为载体的Cu-SAPO-34催化剂基本没有C3H6-SCR活性。本文考察了Cu单金属改性和Cu、Co双金属改性的SAPO-34

5、分子筛对C3H6-SCR性能的影响，结果表明：(1)在200~450°C整个反应温度区间内，采用Cu(AC)2为铜源，以离子交换法制备的Cu-SAPO-34催化剂C3H6-SCR性能最佳，尤其在350°C温度下，其NOx转化率达到最高73.6%，CO2选择性接近100%。(2)以Co(NO3)2·6H2O为钴源合成的ionCu-hydCo催化剂的NOx转化率更高，且随着hydCo载体中Co含量的增加，ionCu-hydCo催化剂的SCR催化性能逐渐变差；1-ionCu-hydCo催化剂的NOx转化率比2-ionCu-hydCo催化剂的高20%左右，可能是由

6、于铜含量太高导致B酸位减少，使得C3H6活化受到影响而引起的。关键词：氮氧化物，Cu-SAPO-34，分子筛，模板剂，硅铝比，选择性催化还原万方数据ABSTRACTSelectivecatalyticreduction(SCR)technologyisaneffectivemethodforNOxemissionoflean-burnengines.Duetoitssmallporestructure,strongacidandgoodhydrothermalstability,Cu-SAPO-34isapromisingcandidateforSCRca

7、talysts.ThispaperisaimedtosynthesizeandmodifytheSAPO-34molecularsieve.AnumberoffactsonthestructureofSAPO-34andC3H6-SCRperformancewereinvestigated.TheXRD,SEMandNH3-TPDwereusedtocharacterizethestructuresofSAPO-34.Itwasbettertousesilicasolassilicasource,crystallize48handnotaddglycold

8、uringthepreparationofCu-SAPO-34ca