不同热解气化条件下煤中ascdpbzn的迁移转化规律研究

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1、分类号学号M201170916学校代码10487密级硕士学位论文不同热解气化条件下煤中As/Cd/Pb/Zn的迁移转化规律研究学位申请人：郭杰学科专业：热能工程指导教师：胡松教授答辩日期：2014年1月7日万方数据AThesisSubmittedinPartialFulfillmentoftheRequirementsfortheDegreeofMasterinEngineeringTransformationBehaviorofAs/Cd/Pb/ZnduringCoalPyrolysisandGasificationCandidate：GuoJie

2、Major：ThermalEngineeringSupervisor：ProfessorHuSongHuazhongUniversityofScienceandTechnologyWuhan430074,P.R.ChinaJanuary7,2014万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除文中已经标明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名

3、：日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权华中科技大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密□，在年解密后适用本授权书本论文属于不保密□。（请在以上方框内打“√”）学位论文作者签名：指导教师签名：日期：年月日日期：年月日万方数据华中科技大学硕士学位论文摘要煤炭是当今世界能源重要的组成部分，是中国最重要的一次能源。煤炭利用过程中带来的

4、环境污染问题急需解决，特别是As、Pb、Cd、Zn等微量元素的排放所带来的重金属污染问题越来越受到人们的重视。煤气化是一种高效、经济、清洁的煤炭利用技术，特别以IGCC为代表的整体煤气化联合循环技术发展迅速。国内外关于煤气化过程中微量元素排放的研究相对较少，且主要集中在常温、常压条件下。为了有效控制有害微量元素在煤气化过程中的排放，完善污染防治的理论基础，本文对不同热解气化条件下，特别是高温高压条件下的，煤中微量元素的释放与富集，形态转化等方面展开较详细的研究。选用XM褐煤、XWJ烟煤、NCP无烟煤三种煤样，对其As、Cd、Pb、Zn四种微量元素在热

5、解及气化过程中的迁移行为展开研究。首先利用高温管式炉，加压热重分析仪装置进行了高温高压热解实验。研究发现，随着热解温度的升高，微量元素的释放率均有不同程度的提高；煤种对微量元素释放的影响取决于微量元素的赋存形式和煤种本身物化特性；矿物质形态的转化影响着微量元素的释放；不同微量元素对压力提高的响应不同，其中Cd，Pb、Zn的释放受到抑制，而促进了As的释放。其次，利用高温管式炉装置对三种煤分别进行了CO2气化、水蒸气气化实验。结果表明：CO2和水蒸气气化气氛对微量元素的释放起促进作用，水蒸气气化气氛的促进作用更加明显，尤其体现在As上；CO2和水蒸气气

6、化过程中的还原性气氛使部分矿物质更早的熔融分解，进而影响微量元素的释放。煤种对气化过程中微量元素的影响同样取决于赋存状态和煤种本身物化特性。最后，利用化学热力学软件对热解气化过程中微量元素的形态分布进行了化学热力学平衡计算，结果表明，相比惰性热解气氛下，CO2促进了固态As转化为气态As2(g)，从而促进了更多的As以AsO(g)、As(g)、AsH(g)等形式释放，水蒸气则促进As向AsH(g)、AsH2(g)、AsH3(g)等氢化物转化；气氛对Cd的形态转化路径影响不大，但CO2和水蒸气使Cd在更低的温度以Cd(g)和的形式释放；Pb在低温下以P

7、bCl4(g)I万方数据华中科技大学硕士学位论文的形式释放，气氛对Pb的形态转化路径影响也不大，但CO2和水蒸气使Pb在更低的温度以Pb(g)以及少量PbCl(g)的形式释放。CO2和水蒸气气氛促进了ZnS转化为ZnO，从而使Zn在更低的温度以Zn(g)的形式释放。关键词：热解气化微量元素迁移转化化学热力学平衡II万方数据华中科技大学硕士学位论文ABSTRACTCoalisexpectedtokeepitsimportantpositionasamajorworldenergysourceforalongterm.Coalalsoplaysapart

8、icularlyvitalroleinpowergeneration.Therefore,environme