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1、第25卷第3期煤炭转化Vol.25No.32002年7月COALCONVERSIONJul.2002重金属元素在煤热解过程中的分布迁移规律1)2)2)2)王云鹤李海滨黄海涛陈勇摘要针对大同煤、神府煤和新汶煤,进行热解实验,计算了煤中五种重金属元素砷(As)、镉(Cd)、铬(Cr)、汞(Hg)和铅(Pb)在热解三相产物中的分配比例.进行正交设计实验,研究了热解终温、热解升温速率及煤中的灰分含量对重金属元素在热解反应中的分布、迁移的影响,发现热解工况和灰分含量对重金属元素在热解产物中的含量有相关性.采用三变量相关分析法,建立了重金属元素在热解产物中
2、的回归模型,用该模型对不同热解产物中的重金属含量的实测值进行预报,结果表明实测值与预报值有较好的符合.关键词煤,重金属,热解中图分类号TQ530.2金属元素——砷、镉、铬、汞和铅,着重研究这五种重0引言金属元素在热解反应产物中的分配、迁移规律.煤中含有重金属元素及其化合物,在煤的转化1实验部分利用过程中重金属元素及其化合物的释放会对包括1.1热解实验样品大气、水以及土壤在内的生态环境产生污染,进一步危害到人类的健康.关于煤燃烧过程中重金属的释选取三种典型的动力煤:山西大同煤(datong)、[1-4]放、分布规律,国内外已有较多的研究.相对而内蒙
3、神府—东胜煤(shenfu)、山东新汶煤(xinwen)言,重金属污染物在煤热解过程中的分布、迁移规进行对比分析.煤样经粉碎筛分至200目以下.煤质律,国内外的研究数据是很有限的.而定量的研究煤分析见表1.中重金元素在煤热解产物中的分配以及热解工况对1.2热解实验装置其在热解产物中分布的影响也少有报道.煤中的重金属元素含量都是痕量的,但是痕量热解实验管式炉固定床上进行,实验装置见图元素的浓度超过一定的范围就会显示出极大的毒1.开式管型加热炉内径为50mm,管型炉最高使用性,因此本文选取在环境污染中最受关注的五种重温度、功率分别为1200℃和3kW
4、.表1煤样的分析数据Tbale1PropertiesofcoalsProximateanalysis/%*Ultimateanalyse/%*SampleMAVFCCHNSODatong3.7522.8327.0046.4261.364.201.141.0310.23Shenfu2.2515.1531.0051.6063.043.431.131.1711.96Xinwen2.5022.2627.0049.2466.934.271.120.719.63*Percentofweight.本文采用的实验条件为:样品量20g,在反应前切断加热电源,自然冷
5、却.反应生成的液体通过冰水通氮气20min,在反应达到终温后停留5min,然后浴冷却,气体由排水取气法收集,气体体积由排水的国家重点基础研究发展规划项目(G1999022103).1)硕士生;2)研究员,中国科学院广州能源研究所,510070广州收稿日期:2002-04-0338煤炭转化2002年图1热解反应装置图Fig.1Schematicdiagramofthepyrolysisinstallation1——Nitrogengascylinder;2——Gasflowmeter;3——Heatingcontroller;4——Sliding
6、tube;5——Sample;6——Reactor(quartztube);7——Icewatercooling;8——Liquidstrap;9——11Drainge;12——Furnace;13——Valve;水量得到,煤焦油冷藏密封保存.反应后半焦从石英按三因素三水平正交设计安排实验,得到9个不同管中取出,称重后密封保存.的半焦样品和焦油样品.热解条件见表2.1.3实验设计1.4样品的处理测试将不同煤种的样品在不同的热解工况下实验,煤、固体产物与液体产物中的重金属元素的处表2热解反应条件Table2PyrolysisconditionsAs
7、h/%Pyrolysistemperature/℃Heatingupvelocity/℃/minA1A2A3B1B2B3C1C2C322.8315.1522.26600700800101560理测试,元素砷的含量采用GB/T308—1996(原子质量;Gg——气态产物的实际重量Gg=V(2H2+荧光法)测定,元素铬、镉、和铅采用GB/T16658—16CH4+28CO+44CO2+28C2H4+30C2H6)/221996(原子吸收法)测得,元素汞则采用GB/400;V——产物中气体在标准状态下的体积.T16659—1996(冷原子吸收法)测定.
8、2.1.2热解产物中重金属元素的分配比例根据得出的热解产物质量分配,即可算出某种2结果与讨论重金属元素在热解产物中的含量Ma=Mc+Mf
