含锶核素sr2高放射性废物的shs固化

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1、第14卷专辑3中国有色金属学报2004年10月V01．14s3TheChineseJournalofNonferrousMetalsOct．2004文章编号：1004—0609(2004)S3一0110—06含锶核素(SI．2+)高放射性废物的SHS固化①张瑞珠，郭志猛(北京科技大学材料科学与工程学院，北京100083)摘要：采用自蔓延高温合成技术(sHs)制备了对Srz+锶核素有不同包容量的钙钛矿人造岩石固化体，测定了其物理性能。采用PCT法，X射线衍射(XRD)、透射电镜分析了固化体的浸出率、微观结

2、构和相组分。试验结果表明：该方法可获得较高的反应温度，可使反应在瞬间完成，而且获得的产物具有密度高、成分均匀、浸出率低、包容量大等优点，从而达到封闭、隔离高放废物的目的。关键词：钙钛矿；矿相；放射性废物(RAW)；固化；自蔓延高温合成(SHS)SolidificationofradiocativewastewithSr2+perovskitesynrockSHSmothedZHANGRui—zhu，GUOZhi—meng(SchoolofMaterialsScienceandEngineering，Un

3、iversityofScienceandTechnologyBeijing，Beijing100083，China)Abstract：PerovskiteSynrocksampleswithdifferentsimulatedhigh—levelwaste(HLW)loadingSrO(10％一40％)werefabricatedbySHS-densification．TheXRDandSEM／EDSanalysisshowthatthemajorphaseiswellconcord—antwithth

4、esimulationdesign．Thesampleshavegoodphysicalpropertiesasdensity(>4．2g·cm_3)，openporosi-ty(1000kg·mm_2)．ThelargestSrOcontentis35％inthecompoundwithSrOinperovskite．Thusitisadurablematerialwithhighwasteloadinganddensity，whichisinfav

5、orforfinalgeo—logicaldisposal．Keywords：perovskite；mineralphase}high—levelwaste(HLW)；solididication)self-propagatinghigh-temperaturesynthesis(SHS)高放废物(HLW)的处理问题是制约核能发展的一个重要因素。目前处理HLW的方法是将其混合于硼硅酸盐玻璃中，这种玻璃材料最明显的缺陷是在高温高压环境中易受水或水蒸气的影响，产生组织结构的变化，最终导致材料的整体破坏。澳大

6、利亚地质学家Ringwood发明了人造岩石(synroc)固化法[1。3]，通过物学上类质同象替代，把放射性核素包容进人造岩石矿物的晶相结构中获得安全处置。人造岩石是通过高温固相反应制备的一种热力学稳定的多相钛酸盐矿物固溶体，大部分废物元素直接进入矿相的晶格位置，而少部分废物元素则被还原成金属单质包容于合金相中H]。由于离子Sr2+易进入钙钛矿的Ca位，所以对于富含Sr2+核素的①基金项目：博士点基金资助项目(20002000807)放射性废物主要采用钙钛矿作为其固化体。1994年印度学者Muthura

7、man等[s3曾提出将自蔓延高温合成技术应用于固化放射性核废物。本试验以三氧化铬(CrOs)为氧化剂[6’7]，利用自蔓延高温合成制取钙钛矿(CaTi03)来处理富含锶核素的高放废物，该方法具有反应迅速、能耗小、设备简单、操作方便等特点。通过实验和检测，研究了所得固化体组织结构、密度、显微硬度以及其固化效果。1钙钛矿族的晶体结构及稳定性1．1钙钛矿的晶体结构最早于1839年由德国化学和矿物学家Gustov第14卷专辑3张瑞珠，等：含锶核索(Sr2+)高放射性废物的SHS固化．111·Rose发现和命名了

8、钙钛矿[8]。钙钛矿型人造岩石是自然界中稳定存在的矿相。钙钛矿族矿物的一般结构化学式为ABX3[9’10]，其中A和B为阳离子，X代表阴离子，在天然钙钛矿和大部分陶瓷钙钛矿中阴离子为氧。钙钛矿具有对结构畸变自调和的非凡能力。因此，许多阳离子都能够进入A和B位置，如Na十，K+，Ca2+，Sr2十等进入A位。钙钛矿的晶体结构是理想的立方钙钛矿结构发生畸变后衍生出的正交晶系结构，空间群为Pnma。图1(a)所示是理想的钙钛矿结构[11’12]，