中温固体氧化物燃料电池新型电解质和阳极材料的制备与表征

《中温固体氧化物燃料电池新型电解质和阳极材料的制备与表征》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、中温固体氧化物燃料电池新型电解质和阳极材料的制各与表征摘要固体氧化物燃料电池(SolidOxideFuelCell。SOFC)采用离子导体陶瓷作电解质，具有结构稳定可靠，燃料可选范围广等优点。传统的SOFC采用Zr02基陶瓷材料(尤其8m01％Y203稳定Zr02，YSZ)作电解质。但是Zr02陶瓷烧结温度高，且由于YSZ电解质电导率的限制，电池必须在较高的温度(>_800℃)下工作，从而限制了SOFC的实用化。因此，开发中温范围内具有高氧离子导电性的电解质材料并降低制造成本是当前SOFC的研究热点之一。本论文通过固相反应法制备了

2、Sm203、La203、Ce02及Y203等复合掺杂Zr02粉体，并对其烧结行为和烧结体的组织性能进行研究；对用不同量的Sm203和Y203掺杂的Zr02陶瓷的力学性能和中温下的电导率做了分析和比较。有关复合掺杂Zr02基电解质的研究结果表明，不同稀土氧化物掺杂Zr02成形压坯的烧结收缩率不同，Sm203、Y203共掺杂Zr02烧结收缩率最大，1500℃温度下烧结收缩率可达26．20％，烧结体密度最高，1500℃下烧结密度可达5．9649／eraa。与一般Zr02陶瓷烧结温度(1600℃)相比，降低了100℃。随着烧结温度的升高稀

3、土氧化物复合掺杂Zr02的密度增大，烧结温度由1450℃至1500℃，烧结体密度增幅较大，由1500℃至1550℃时，增幅则较小。SEM观察表明，Sm203、Ce02与Y203的共掺杂有助于Zr02烧结表面致密化．0．5％molSm203与3％Y203掺杂的Zr02在1550℃保温4h烧结所得烧结体硬度为90．5HRA，抗弯强度为868MPa。烧结体的电导率有明显改善，800℃下电导率可达到0．02S／cm，电导活化能为1．012ev：Sm203超过l％时，Zr02陶瓷的力学性能降低，但电导率明显增大，l％Sm203和3％Y203

4、的掺杂Zr02在800℃下测得的电导率可达0．026S／cm。另一方面，随着SOFC操作温度的降低，电极材料的特性，特别是电极与电解质的界面特性对电池性能的影响也更为明显。因为随着运行温度的降低，界面电阻明显增加，所以高性能的电极材料的研制也成为当前中温SOFC研究的热点之一。本文以Sm203、Ti02和Ce(N03)3·6H20为原料，采用凝胶一浇注法直接制得成形坯，并经600℃烧结，经球磨混料，凝胶后烘干煅烧制备了Ceo．8．。Smo．2Ti。02．，(x=0-0．15)粉体，以碱式碳酸镍和Ceo7Smo．2Tio．101．9

5、粉体为原料，采用凝胶．浇注法直接制得成形坯，并经1350℃制备了NiO／Ce0．7Smo2Tio．10l9复合材料，在H2气氛下700"C还原得到Ni／Ceo7Smo．aTio．10t9金属陶瓷阳极材料。并与由NiO和Ceo．7Smo2Tio．i019粉体通过机械混合后压制烧结所制备的复合材料和其还原后的Ni／Ceo7Sino2Tio．10i9金属陶瓷阳极材料进行对比。结果表明，采用凝胶．浇注法获得的干燥凝胶在相对较低的煅烧温度(500℃)下就能形成具有萤石型结构ceo．8．。Smo2Ti。02．，(x=0-0．15)粉体，其颗粒

6、分散好，粉体粒径随Ti02掺杂量的增加而增大。以Ceo．s．。Smo2Ti。02．，粉体经压制成形、烧结得到Ceo8．xSmo．2Ti。02．，(x=O-0．15)烧结体，在空气和氢气气氛中阻抗测试结果显示，随着Ti02掺杂量的增加，烧结体阻抗增大，电导率减小。800℃氢气气氛下测得Ceo8Smo20i9的电导率为0．43S／cm，Ceo．7Smo．2Tioi02．v的电导率为O．21S／cm。气氛对Ceo8_xSmo．2Tix02．v(x=0-0．15)烧结体电导率的影响显著，在H2中氧分压减小，其电子导电能力增强，总电导率增大

7、，烧结体电导率比在空气中高近一个数量级左右。采用凝胶浇注制各的NiO／Ceo．7Smo．2瓢o．101．9复合材料孔隙分布均匀，孔径大小适中，还原后所得Ni／Ceo．7Smo2Tio．10I．9金属陶瓷孔隙量增多，孔隙的平均尺寸也有所增大，1300℃下烧结所得NiO／Ceo．7Sm02Tio．101．9及还原后的Ni／Ceo．7Smo．2Tiol01．9孔隙率分别为31．O％和36．4％。在773K和973K下测得凝胶浇注法制备Ni／Ceo．7Smo2Tiol01．9试样的电导率分别为648S／cm，490S／cm，明显高于机械混

8、合法所得试样的电导率。单电池的开路电压测试结果显示，以凝胶浇注工艺制备的Ni／Ceo7Smo2Tio．10l9为阳极的SOFC单电池在500℃下的开路电压为0．996V，明显高于以机械混合制各所得的Ni／Ceo．7Smo2TioIOl9为阳极的SO