基于富勒烯、卟啉和咔咯的新颖二元体系的构筑及性质研究

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1、JilllmlJIi／InllnlllllIIIJIIIIIIJIHiiiuJY2420284南开大学学位论文使用授权书根据《南开大学关于研究生学位论文收藏和利用管理办法》，我校的博士、硕士学位获得者均须向南开大学提交本人的学位论文纸质本及相应电子版。本人完全了解南开大学有关研究生学位论文收藏和利用的管理规定。南开大学拥有在《著作权法》规定范围内的学位论文使用权，即：(I)学位获得者必须按规定提交学位论文(包括纸质印刷本及电子版)，学校可以采用影印、缩印或其他复制手段保存研究生学位论文，并编入《南开大学博硕士学位论文全文数据库》；(2)为教学

2、和科研目的，学校可以将公开的学位论文作为资料在图书馆等场所提供校内师生阅读，在校园网上提供论文目录检索、文摘以及论文全文测览、下载等免费信息服务；(3)根据教育部有关规定，南开大学向教育部指定单位提交公开的学位论文；(4)学位论文作者授权学校向中国科技信息研究所及其万方数据电子出版社和中国学术期刊(光盘)电子出版社提交规定范围的学位论文及其电子版并收入相应学位论文数据库，通过其相关网站对外进行信息服务。同时本人保留在其他媒体发表论文的权利。非公开学位论文，保密期限内不向外提交和提供服务，解密后提交和服务同公开论文。论文屯子版提交至校图书馆网站

3、：http：／／202,113．20,163：800：I／paper／index,isp。本人承诺：本人的学位论文是在南开大学学习期间创作完成的作品，并已通过论文答辩：提交的学位论文电子版与纸质本论文的内容一致，如冈不同造成不良后果由本人自负。本人同意遵守上述规定。本授权书签署一式两份，由研究生院和图书馆留存。作者暨授权人签字：睦屋2013年5月23日南开大学研究生学位论文作者信息论文题目基于富勒烯、卟啉和咔咯的新颖二元体系的构筑及性质研究姓名陈晨学号1120080206答辩日期2013年5月22日论文类别博士团学历硕士口硕士专业学位口高校教

4、师口同等学力硕士口院／系／所化学学院专业有机化学联系电话022—23505572Emailnkchenchen04@mail，nankai．edu．cn通信地址I邮编)：天津市南开区卫津路94号南开大学元素有机化学研究所备注：是否批准为非公开论文否注：本授权书适用我校授予的所有博士、硕士的学位论文。由作者填写(一式两份)签字后交校图书馆，非公开学位论文须附《南开大学研究生申请非公开学位论文审批表》。南开大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外，本学位论文的

5、研究成果不包含任何他人创作的、己公开发表或者没有公开发表的作品的内容。对本论文所涉及的研究工作做出贡献的其他个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本学位论文原创性声明的法律责任由本人承担。学位论文作者签名：匿屋2013年5月23H非公开学位论文标注说明(本页表中填写内容须打印)根据南开大学有关规定，非公开学位论文须经指导教师同意、作者本人申请和相关部门批准方能标注。未经批准的均为公开学位论文，公开学位论文本说明为空白。论文题目申请密级口限制(≤2年)口秘密《≤10年)口机密(420年)保密期限20年月日至20年月日审批表编号批准日期20年月日

6、南开大学学位评定委员会办公室盖章(有效)注：限制★2年(可少于2年)：秘密★10年(可少于lO年)：机密★20年(可少于20年)摘要为了理解和模拟光合作用，最终实现太阳能的有效利用，电子／能量给受体体系的构筑成为近年来的重要研究领域之一。大量的给受体体系通过多种多样的连接方式来实现高效的能量转移或电子转移过程。新型的桥连方式和新颖给受体单元的引入不但能赋予体系全新的性能，还可以促进人们更深入地理解电子／能量转移过程的机制，以探寻更具实用价值的分子器件和功能材料。富勒烯是良好的电子和能量的受体，卟啉和咔咯是优异的电子和能量的给体。为进一步拓宽上

7、述功能分子在这一领域的应用，本文从构筑新型共价键连方式、新型超分子作用方式以及新型给体单元三个角度制各了三类新颖的电子与能量给受体体系，并对其性质进行了研究。(1)设计合成了新型的N连接的二茂铁／Ⅱh啉一富勒烯[60]二元体系，并成功的分离出[5，6]-开环和【6，6]．闭环亚氨基富勒烯两种异构体。电化学测试表明，开环异构体中的生色团(二茂铁／卟啉)比闭环异构体更容易被氧化。这是由于在闭环异构体中，桥连氮原子与富勒烯的共轭程度更大，因此降低了其对N取代芳基的给电子能力所致。瞬时吸收光谱测试表明，在卟啉一富勒烯体系中，开环异构体具有较长的电荷分

8、离态寿命。本研究内容首次实现了利用富勒烯的不同共轭方式(开坏或闭环)来影响给体的性质，进而调控了整个给受体体系的功能，这为设计可调控的电子转移体系和富勒烯材料提供了