纤维体催化剂的制备及其在柴油机尾气排放的研究

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1、摘要纤维体催化剂能够减低颗粒物(PM)起燃点温度、催化转化氮氧化合物(NO。)，同时又对PM有很好的过滤效率。这种全新的技术路线可以很好的实现PM和Nox同时脱除。本文深入开展了对钙钛矿和尖晶石型纤维体催化剂的制备工艺及纤维催化体系中Nox和PM氧化还原反应基础理论和基本规律的研究，旨在为纤维体催化剂在柴油机排气后处理中的应用提供重要的技术支持和理论依据。采用溶胶一凝胶法结合静电纺丝技术制备了钙钛矿型La09Ko．1C003复合氧化物纤维。X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)分析结果表明Lao9Ko．1C003纤维属钙钛矿结构，纤维表面光滑，直径

2、均匀，平均直径为500nm；所得纤维的比表面积为7．1m2／g。在程序升温反应器中考察了La09KolC003纤维对真实柴油机尾气中NOx催化脱除的效果，结果表明，在温度为4000C时，La09Ko．1C003纤维对NOx的净化效果最好，高达20％。采用热重分析法考察了纤维催化剂对柴油机颗粒物中主要成分碳黑的催化效果。实验结果表明，碳黑起燃点温度与转化率达到50％的温度都降低了大约1500C。经计算，碳黑氧化反应活化能359kJ．molq降低到了237kJ．mol～。以过渡金属为主要成分，柠檬酸为络合剂，同样采用溶胶．凝胶法结合静电纺丝技术制备了Cul．x

3、K、Fe204系尖晶石型复合氧化物纤维。考察了不同热处理温度及K元素不同取代量对氧化物纤维的结构、组成和微观形貌的影响。CuFe204凝胶纤维随温度提高，纤维直径逐渐减小，组成纤维的晶粒也逐渐长大。因此随煅烧温度不断提高，纤维表面粗糙度增加，柔韧性下降。煅烧目标温度设为8000C的纤维直径大多数小于500nm，并且是纯相尖晶石结构。低价态K元素的引入没有影响到纤维的微观形貌，但高取代比例Cul-xK、Fe204(x=0．2)纤维被K元素严重破坏了尖晶石结构。在程序升温实验中，Cu091

4、转化效率近100％。通过在CuFe204前驱体溶液加入一定比例的H3803溶液或异丙醇铝与柠檬酸的混合溶液，在纤维中引入玻璃态物质，以提高催化剂纤维机械性能。A卜CuFe204凝胶纤维主要煅烧产物仍是尖晶石结构，而B元素与Cu、Fe元素生成了Cu2FeB05，该研究有待进一步深化。关键词：纤维柴油机催化钙钛矿尖晶石ABSTRACTFibercatalystshowedfavourablepropertiesinlowerPMcombustiontemperatureandreducingofNOx．Itismostimportantthatfibercat

5、alystcouldbehavehighdilutionefficencyasparticulatefilter．Asaresult，simultaneousremovalofnitrogenoxides(NOx)-particulatematter(PM)wasachieved．Inthispaper,thepreparationmethodofprovskiteandspinelfiber嬲wellastheprincipleofNoxandPMabatementbasedoncatalystfiberswasinvestigated，whichmak

6、esfoundationforpracticalfibercatalystapplicationondieseemissioninthefuture．Lao9KolC003fibercatalystswerepreparedviaasol-gelprocessrelatedelectronspiningprocedure．AndthesefiberscouldbesubsequentlyconvertedintoLa09K0lC003perovskitefibersviacarefullycalcinationsinairat800oC．Thefiberw

7、ascomposedofnanoparticlesandtheaveragediameterofthefiberWas500nm．TheLa09K0iC003fibersexhibitedgoodcatalyticactivityforremovalofNOxfromdieselexhaustat4000C．Boththeignitiontemperatureand50％conversiontemperatureofsootdecreaseby150。C．Andthecorrespondingactivationenergyofcarbonoxidatio

8、noverthefibercatalystsis237kj·mol