合金成分及快凝处理对贮氢电极合金相结构和电化学性能的影响

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1、摘要本文在对国内外PuNi3型La．Mg．Ni系贮氢电极合金的研究进展进行全面综述的基础上，选择具有高放电容量的La2Mg(N垴5Coo_15)9合金为研究对象，通过)(】王D、SEM、EDS分析以及恒电流充放电、线性极化、阳极极化等电化学测试技术，分别系统研究了添加元素Cu和Si对La2Mg(Nio．85Coo．15)9M。(M=Cu，Si；沪0，0．1，O．3，0．5)合金的相结构和电化学贮氢性能的影响，以及快速凝固制备工艺(快凝速度v=10，20，30州s)对La2Mg(Nio．85Coo．15)龇．3(M=Cu，Si)合金相结构和电化学贮氢性能的影响，力求进一步提高该类合金的综合电

2、化学性能，尤其是改善其充放电循环稳定性。对添加Cu元素的La2Mg(Nio．85C00．15)9C毗0【=0-o．5)合金的相结构和电化学性能的研究表明：所有合金均含有大量的(La，Mg)Ni3相和LaNi5相，另含有少量的LaNi2相；同时，随着Cu含量的增多，合金中LaNi2相也逐渐增多，表明添加Cu元素有利于LaNi2相的形成。电化学测试表明，随着Cu添加量x的增加，合金的最大放电容量逐渐降低，从萨O时的388．1mAh／g降至乒O．5时的355．4mAh／g；但合金的充放电循环稳定性随着Cu添加量石的增加得到明显改善，其50次充放电循环的容量保持率岛。从捌时的50．4％提高至棚．5

3、时的58．7％。在所研究的合金中，当萨0．3时合金具有相对较好的综合性能，最大放电容量为369．1mAh儋，800眦电流放电的高倍率放电能力H】如800为78．5％，50次循环容量保持率&o为55．9％。在上述研究基础上，选择La2Mg(Nio．85Coo．15)9Cuo．，合金为研究对象，进一步研究了快速凝固制备工艺(快凝速度垆10-30IIl／s)对La2Mg(Nio．85Coo．15)9Cuo．3合金相结构和电化学性能的影响。结果表明：所有快凝合金La2Mg(Nio．85Coo．15)9Cuo-3均含有大量的(La，Mg)Ni3相和LaNi5相及微量的LaNi2相；与铸态合金相比，经

4、快凝处理后合金中的LaNi2相含量明显减少。电化学测试表明，快凝处理使La2Mg(N讥5Coo．15)9Cuo．3合金电极的最大放电容量略微降低，从铸态合金的369．1m—6峨降低至30州s快凝合金的349．4mAh／g，但合金的充放电循环稳定性得到了明显改善，其50次充放电循环容量保持率岛。从铸态合金的55．9％提高为30111／s快凝合金的64．6％。对添加Si元素的La2Mg(N讥5C00-15)9SiJ(．萨O_o．5)合金的相结构和电化学性能的研究表明：所有合金都含有大量的(La，Mg)Ni3相和LaNi5相，另含有少量的LaNi2相；从合金Ⅺm图谱中衍射峰强度的变化可知，随着合

5、金中Si含量的增多，合金中的LaNi2相也逐渐增多。电化学测试表明，随着Si添加量石的增加，合金的最大放电容量逐渐降低，从瑚时的388．1mAh／g降低至沪O．5时的293．4m劬／g；但合金电极的充放电循环稳定性得到了明显改善，其50次充放电循环的容量保持率岛。从沪O时的50．4％提高至沪O．5时的73．9％。在所研究的合金中，当沪O．3时合金具有相对较好的综合性能，最大放电容量为335．1mAh／g，800雠电流放电的高倍率放电能力HRD800为79．8％，50次循环容量保持率&o为62．1％。在上述研究基础上，进一步研究了快速凝固制备工艺(快凝速度垆10_30州s)对La2Mg(Ni

6、o．85Coo．15)9S沁合金相结构和电化学性能的影响。结果表明：所有快凝合金La2Mg(Nio．85Coo．15)9Sio．3均含有大量的(La，M曲Ni3相和LaNi5相及微量的La_Ni2相；与铸态合金相比，经快凝处理后，合金中的LaNi2相含量明显减少。电化学测试表明，快速凝固处理使La2Mg(Nio．85Coo．15)9Si0．3合金的最大放电容量逐渐降低，由铸态合金的335．1删g降为30州s快凝合金的297．8mAh／g，但合金的充放电循环稳定性得到了明显改善，La2M90岍o．85Coo．15)9Sio．3合金的50次充放电循环容量保持率&o从铸态合金的62．1％提高为3

7、0111／s快凝合金的84．2％。关键词：La-Mg．Ni系贮氢电极合金；添加元素；快速凝固；相结构；电化学性能nABSTRACThlthetllesis，basedonmereViewoftheresearchanddeVelopmemofthePuNi3typeLa．Mg—Nib2usedhydrogenstorageelectrodealloys，theLa2Mg(Nio．85Coo．15)9alloywim11i