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1、第43卷第7期燃摇料摇化摇学摇学摇报Vol.43No.72015年7月JournalofFuelChemistryandTechnologyJul.2015文章编号:0253鄄2409(2015)07鄄0852鄄05不同Cu源与Zn源对CuZnAl催化剂催化合成气制乙醇性能的影响李摇超,陈永恩,黄摇伟,高志华(太原理工大学煤科学与技术教育部与山西省共建重点实验室,山西太原摇030024)摘摇要:采用完全液相法以不同的铜源和锌源为原料制备了CuZnAl催化剂,在浆态床反应器中考察了其催化合成气合成乙醇的性能,并采用XRD、H鄄T
2、PR、NH鄄TPD鄄MS及BET技术对催化剂进行表征。结果表明,以乙酸铜替换硝酸铜,抑制了热处23理过程中CuO的还原,提高了催化剂的比表面积,为催化剂具有较高的乙醇选择性提供了适宜的酸中心和孔径,其总醇选择2性达45.6%,总醇中乙醇所占比例达28.7%。关键词:CuZnAl催化剂;乙酸铜;乙酸锌;合成气;乙醇中图分类号:O643摇摇文献标识码:AEffectofthesourceofCuandZnontheethanolsynthesisfromsyngasoverCuZnAlcatalystLIChao,CHENYong
3、鄄en,HUANGWei,GAOZhi鄄hua(KeyLaboratoryofCoalScienceandTechnology,MinistryofEducationofChinaandShanxiProvince,TaiyuanUniversityofTechnology,Taiyuan摇030024,China)Abstract:CuZnAlcatalystswerepreparedusingdifferentsourcesofcopperandzincthroughcompleteliquid鄄phasetechnolo
4、gy.Thecatalyticperformancesfortheethanolsynthesisfromsyngaswereinvestigatedinaslurryphasereactor.ThecatalystswerecharacterizedbyXRD,H鄄TPR,NH鄄TPD鄄MSandBETtechnology.The23resultssuggestthatreplacingcoppernitratewithcopperacetatewouldrestrainthereductionofCuOintheheat2
5、treatmentandraisethesurfaceareasofthecatalysts.Italsoprovidessuitableacidsitesandporesizesforhigherethanolselectivity.Theselectivityoftotalalcoholsreaches45.6%andtheethanolselectivityaccountsfor28.7%.Keywords:CuZnAlcatalyst;copperacetate;zincacetate;syngas;ethanol[9
6、~13]摇摇伴随着全球石油资源的减少和环境污染的日益SiO或AlO上,此类催化剂的乙醇产率低、223严重以及中国富煤贫油少气的现状,寻找化石燃料烃类副产物多;钼基催化剂,其主要代表为MoS基2替代品已成为世界性的课题。乙醇作为一种可清洁催化剂[8,12],其产物中总醇的选择性可以达到75%燃烧的燃料及燃料添加剂引起了人们的广泛关注,~90%,主要生成直链醇,其中,乙醇可达30%,对其中,合成气因其易于制取及来源广泛的优点,成为MoS催化剂的改性研究[14,15]表明,过渡金属尤其2制备乙醇的主要原料之一。目前,常用的乙醇合成是
7、Fe、Co、Ni的加入,可提高催化剂活性和乙醇选催化剂主要有4类:铑基催化剂,铑基催化剂对乙醇择性,但此催化剂所需反应压力较高,产物中烃类的的选择性较高,但由于其储量少价格昂贵而难以实选择性较高。[1]现工业化生产;改性甲醇催化剂,主要包括对高本课题组针对浆态床催化剂的使用特性,提出[2~8]温甲醇催化剂和低温甲醇催化剂的改性。改性了一种全新的完全液相制备方法,其创新理念是不高温甲醇催化剂是向高温甲醇催化剂(如ZnO/经过传统的干燥和焙烧过程,将催化剂前驱体直接Cr2O3、ZnO鄄MnO/Cr2O3等)中加入碱金属助剂,这放置
8、在浆态床用惰性介质液体石蜡中进行热处理,类催化剂操作条件苛刻、乙醇选择性低,而改性低温在液相中形成具有类似固相催化剂相结构、孔结构甲醇催化剂则为向低温甲醇催化剂(如Cu/ZnO、的浆状催化剂,由此制备的浆状催化剂可以直接用[16]Cu/ZnO/AlO、Cu/ZnO/CrO)中
