适用于全光开关几种dmit类配合物材料三阶非线性光学性质探索地研究

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1、山东大学博士学位论文摘要现代社会已进入光信息化时代，人们对信息的需求也在急剧增加。在目前使用的光纤通信系统中，由于在信号转换方面存在着较多的光一电、电一光转换器件，大大影响了信息的快速传输，造成了通信系统中的“信息瓶颈”。为了解决这个问题，采用具有超快响应速度的全光开关构建全光网络成为必然。全光开关通常都基于非线性光学原理工作，其中非线性折射型全光开关，主要利用了材料的三阶非线性折射特性，即通过一束控锘Ij光引起材料折射率的变化，使得信号光在其中通过时产生相位的变化，从而实现光开关的开关动作。评定材料是否适用于全光开关有两个品质因子：W=nzI／a02

2、和T=flMn2，其中砌为非线性光学折射率，，为测试光强，锄为线性吸收系数，A为测试波长，声为非线性吸收系数，材料必须满足I吲”1且I丁1．1才能用于全光开关。因此这类全光开关对材料性能的基本要求是：l、在工作波段有大的三阶非线性折射率，从而可使用光功率密度较低的控制光，降低对器件造成的损伤；2、在工作波段具有小的线性和非线性吸收，进而降低信息传输损耗，减小热效应的影响，提高开关速度，增强系统可靠性和稳定性；3、具有超快的非线性光学响应速度，实现与全光网络的匹配；4、具有稳定的物理化学性质，易于与基质材料复合并可进行波导器件的制备。国际上关于全光开关器

3、件的研究，既包括技术和结构方面的创新与改进，也包括新的作用机理和材料方面的寻找和探索。由于目前还没有找到性能全面优异理想的适用于全光开关器件研制的非线性光学材料，因而，全光开关仍未进入实用化，探索新型的具有优良三阶非线性光学性能、高品质因子的非线性光学材料还是目前国际上最主要的任务。本课题组一直致力于寻找适用于全光开关的三阶非线性光学材料，通过对大量材料设计与实验研究发现，过渡金属的DMIT类材料具有大的平面共轭结构，易发生极化和电荷转移，金属和有机体系之间的电荷转移可以进一步增强材料的三阶非线性光学性质。同时还注意到该类材料分子中的阴离子是富含硫的离

4、子基团，硫原子通过S⋯S相互作用，可在分子间形成有效的轨道重叠，使得材料的介电常数小，电子迁移率高，响应速度快，在全光开关的应用上有潜在价值。由于山东大学博士学位论文全光开关要求材料具有大的非线性折射和小的非线性吸收，如何从影响材料非线性光学性质的众多因素中寻找规律，进一步提高材料的三阶非线性折射率，降低线性及非线性吸收就显得尤为重要。本论文在前期工作基础上，集中选择了具有较小非线性吸收的Cu(dmit)2和Au(dmit)2系列材料为研究对象，采用Z扫描方法分别对材料在溶液和薄膜中的三阶非线性光学性质进行了较系统的性能研究，从内部机理探讨了影响材料非

5、线性折射和非线性吸收的各项因素，其目的是为了寻找到提高材料的三阶非线性折射率，降低非线性吸收的方法，为材料的器件化提供理论依据。本论文研究工作主要体现在如下几个方面：第一，研究了Cu和Au的一系列DMIT类配合物材料中，中心金属离子及外部阳离子对材料非线性折射率和非线性吸收的影响，发现其三阶非线性光学性质与中心金属离子及结构密切相关。我们发现Cu(dmit)2和Au(dmit)2在全光通信波段(1．3～1．6Ilm)具有较小的线性及非线性吸收，因此，本论文选择了Cu(dmit)2及Au(dmit)2作为全光开关研究的候选对象，其中，TPPPADTA、T

6、PEPADT、TPPPADT等为国际上首次报道的新型光学材料。采用z扫描方法分别对Cu和Au的DMIT类材料的三阶非线性光学特性进行系统的研究，得到了材料的三阶非线性极化率、非线性折射率、非线性吸收系数、双光子吸收截面和激发态吸收截面等性能参数，并结合测试样品的浓度计算得到了材料的分子二阶超极化率。通过对材料性质的深入研究发现，获得了一些重要的研究结果：A．DMIT配合物材料的非线性折射性质，与中心金属离子有密切关系。具有相同金属离子的材料表现出相同的非线性折射性质，在1064nlTl处，浓度为1×100mol／L的Cu(dmit)2／L腈材料均表现出

7、自散焦效应。B．中心金属离子对材料的非线性吸收也有很大影响。具有相同外部阳离子和浓度的TMACDT与TMAADT材料，在1064nm处，TMACDT表现出双光子吸收，而TMAADT的非线性吸收很弱，基本没有测到。2山东大学博士学位论文C．在同一中心离子形成的配合物中，体积较小的阳离子对材料的三阶非线性折射或非线性吸收有增强的趋势。在Cu(dmit)2和Au(dmit)2材料中，均是具有最小阳离子的材料TMACDT和TMAADT的非线性折射率最大。这些结果说明金属形成的配位阴离子是导致材料具有非线性光学性质的主要原因，选择具有较小阳离子的非线性光学材料有

8、可能获得更好的三阶非线性光学性质。第二，研究了各项外部因素(激光的脉宽、波长、样品浓度等)对D