低浓度甲烷流向变换催化燃烧实验的研究及模型化

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1、北京化工大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：丕鳖兰逛日期：兰!垡二兰：主i关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全

2、部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。保密论文注释：本学位论文属于保密范围，在上年解密后适用本授权书。非保密论文注释：本学位论文不属于保密范围，适用本授权书。作者签名：导师签名：Et期：塑!兰二堇=茎1日期：翟)堡￡墨3耘学位论文数据集中图分类号0643．3学科分类号530．2410论文编号1001020120025密级公开学位授予单位代码10010学位授予单位名称北京化工大学作者姓名张佳瑾学号2007080025获学位专业名称化学工程与技术获学位专业代码081701课题来源国家863项目研究方向催化反应工程论文题目低浓度甲烷流向变换催化燃烧实验研究及模型化低浓

3、度甲烷，催化燃烧，负载型整体式催化剂，流向变换反应器，模关键词型化研究，中试实验论文答辩日期2012—05．30+论文类型应用研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师李建伟教授北京化工大学化学工程评阅人1A评阅人2B评阅人3C评阅人4贾绍义教授天津大学化学工程评阅人5任保增教授郑州大学化学工程答辩委员蝴高金森教授石油大学(北京)工业催化答辩委员1余立新教授清华大学化学工程答辩委员2高正明教授北京化工大学化学工程答辩委员3张润铎教授北京化工大学化学工程答辩委员4雷志刚教授北京化工大学化学工程答辩委员5注：一．论文类型：1．基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它二．中图分

4、类号在《中国图书资料分类法》查询。三．学科分类号在中华人民共和国国家标准(GB／T13745—9)《学科分类与代码》中查询。四．论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。摘要低浓度甲烷流向变换催化燃烧实验研究及模型化本文针对煤层气中低浓度甲烷(V01．％≤1％)流向变换催化燃烧脱除及其化学能回收，系统开展了以堇青石为载体的、甲烷催化燃烧整体式催化剂制备、性能表征及动力学特性等方面的研究；以所研制的、性能较优的催化剂为基础，深入开展了带有中间换热装置的低浓度甲烷流向变换催化燃烧反应器性能模拟研究；在山西潞安集团五阳煤矿完成了煤矿通风乏气处理量为1000Nm3／h的流向变换催化燃烧中试实验。所取

5、得的结论为实现低浓度甲烷煤层气能源的高效、洁净利用奠定了应用和技术基础。酸蚀预处理和涂敷层改性对y—A1203／COR(堇青石)整体式复合载体本体结构及其涂敷能力影响的实验结果表明：在满足机械强度的要求下，经过适宜的酸处理(10％的HN03浸渍堇青石2h)可以提高堇青石载体与涂层载体的结合力；选择溶胶固含量30wt％，n(I-I+)／n(A100H)=0．08的制备条件配制过渡涂层AIOOH溶胶，经涂覆层改性后的堇青石载体比表面积由0．81m2／g增至50m2／g，且孔径分布在0nm～20nm之间，有利于活性组分在载体表面的分散。以上述改性y—A1203／COR为载体，制备了一系列贵金属Pd、

6、双金属Pd—Co和铜锰复合氧化物为活性组分的低浓度甲烷催化燃烧整体式催化剂，并以实验评价和SEM、ICP—AES、XPS、N2一吸脱附、TPR／O等表征相结合的方式对所制备催化剂进行了性能特性考察。IX北京化工大学博士学位论文在所考察的四种不同Pd负载量的贵金属整体式催化剂中，以Pd负载量为O．1％时，活性组分Pdo／PdO在载体表面分散最为均匀，且Pdo和PdO的配比最优，有利于晶格氧在Pd0一Pd—Pd0氧化还原过程中的流动，进而提高催化剂的活性。在430。C和20000h。1的空速条件下，甲烷转化率可达90％以上。虽然O．1％Pd负载型整体式催化剂具有很好的活性，但对于甲烷催化燃烧这一结

7、构敏感反应，存在活性组分在载体表面分散度越好，越容易烧结，并最终导致催化剂热稳定性变差的问题，因此，为了充分提高催化剂活性相和载体之间的协同效应，本文采用掺杂过渡金属Co的方法对负载型贵金属催化剂进行改性。结果表明：适量Co元素的添加可以与载体形成比较稳定的晶体簇CoAl204，从而改善活性相和载体问的结合力，保护Pdo／PdO活性位不被烧结；同时，Co．O键的断裂为活性相Pdo／PdO提供了更多