催化氧化技术用于低浓度甲烷的去除研究

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1、中文图书分类号：X701密级：公开UDC：502学校代码：10005硕士学位论文MASTERALDISSERTATION论文题目：催化氧化技术用于低浓度甲烷的去除研究论文作者：石秀娟学科：环境科学与工程指导教师：梁文俊副教授论文提交日期:2017年5月UDC：502学校代码：10005中文图书分类号：X701学号：S201405084密级：公开北京工业大学工学硕士学位论文题目：催化氧化技术用于低浓度甲烷的去除研究英文题目：REMOVALOFLOWCONCENTRATIONOFMETHANEWITHCATALYTICOXIDATIONTECHNOLOGY论文作者：石秀娟

2、学科专业：环境科学与工程研究方向：大气污染控制工程申请学位：工学硕士指导教师：梁文俊副教授所在单位：环境与能源工程学院答辩日期：2017年5月授予学位单位：北京工业大学DissertationSubmittedtoBeijingUniversityofTechnologyforMasterDegreeofEngineeringREMOVALOFLOWCONCENTRATIONOFMETHANEWITHCATALYTICOXIDATIONTECHNOLOGYSHIXIUJUANSupervisedbyAssociateProfessorLIANGWENJUNMajori

3、nEnvironmentalScienceandEngineeringBeijingUniversityofTechnologyMay，2017独创性声明本人声明所呈交的论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得北京工业大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。签名：石秀娟日期：2017年5月18日关于论文使用授权的说明本人完全了解北京工业大学有关保留、使用学位论文的

4、规定，即：学校有权保留送交论文的复印件，允许论文被查阅和借阅；学校可以公布论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。（保密的论文在解密后应遵守此规定）签名：石秀娟日期：2017年5月18日导师签名：梁文俊日期：2017年5月18日摘要摘要催化氧化技术对低浓度甲烷的净化效果较好，特别适合于矿井乏风中大流量、低浓度甲烷的治理减排。本文以低浓度甲烷为研究对象，采用催化氧化技术和流向变换催化燃烧反应系统开展低浓度甲烷降解性能研究，为详细考察催化剂及反应系统运行参数和优化设计提供了理论和依据。研究中采用浸渍法制备了Pd-M/γ-Al2O3系列催化剂（M=P

5、t、Ce、La、Co和Ni），研究了催化剂对低浓度甲烷催化燃烧反应活性的影响，采用氮气吸脱附曲线、SEM、XRD和H2-TPR等手段对催化剂结构特征和化学性质进行表征和分析。针对焙烧温度、助剂添加量对催化活性的影响进行了研究，并对催化剂循环使用的催化活性进行了考察。结果表明，双金属催化剂在焙烧温度为550℃催化效果最好，而Pd-M/γ-Al2O3系列催化剂的最佳负载量分别为1.25%Pd/γ-Al2O3、0.75%Pd-0.25%Pt/γ-Al2O3、0.75%Pd-1.5%Ce/γ-Al2O3、0.75%Pd-0.1%La/γ-Al2O3、0.75%Pd-0.1%C

6、o/γ-Al2O3和0.75%Pd-3%Ni/γ-Al2O3，对催化剂进行多次循环实验可以提高催化剂活性。根据粉体催化剂实验结果确定了整体式催化剂的配方及制备工艺，即以堇青石蜂窝陶瓷为载体、硅溶胶为过渡涂层、氧化铝为第二载体，贵金属元素Pd、Pt为活性组分的Pd/γ-Al2O3/COR和Pd-Pt/γ-Al2O3/COR整体式催化剂，考察了活性组分负载次数和种类对甲烷催化燃烧活性的影响，并在小试实验评价平台上进行了催化剂的甲烷催化活性实验。结果表明，对于Pd/γ-Al2O3/COR催化剂来说，活性组分负载次数对甲烷催化活性产生影响，负载次数多的催化效果较好；在催化剂中

7、添加助剂元素Pt可以提高催化剂催化活性。将制备的整体式催化剂应用于小型流向变换催化燃烧反应系统上，在甲烷初-1始浓度为0.2%，气量为30L·min，换向半周期为10min的工况条件下考察了不同预热温度对甲烷催化燃烧活性的影响以及反应系统床层轴向温度分布情况，同时还探究了流向变换催化燃烧系统稳定之后反应器床层的热波形成以及动态变化规律等特性。结果表明，随着预热温度升高，甲烷催化燃烧活性呈现升高的趋势，同时，在催化剂中添加助剂元素Pt可以提高催化剂催化活性；催化剂的预热温度对反应器床层温度分布影响较大，特别是反应系统的催化段；当系统趋于稳态时，整个床层