tio2基复合光催化材料制备及光催化活性

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1、独创性声明本人声明，所呈交的论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得武汉理工大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。’，—￡‘签名：土篮日期：趁f毖钮皇!目学位论文使用授权书本人完全了解武汉理工大学有关保留、使用学位论文的规定，即学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权武汉理工大学可以将本学位论文的全部内容编入有关数据库进行检索，可以采用影

2、印、缩印或其他复制手段保存或汇编本学位论文。同时授权经武汉理工大学认可的国家有关机构或论文数据库使用或收录本学位论文，并向社会公众提供信息服务。(保密的论文在解密后应遵守此规定)研究生(签名)．王受导师(签锄日期驯∥?中文摘要环境污染与能源短缺是二十一世纪人类所面临的最大挑战，也是当前人们亟待解决的两大全球性的问题。自1972年Fujishima和Honda发现Ti02电极光解水以来，半导体光催化技术由于其能在室温下直接利用太阳能来驱动光催化反应等特性，而成为世界上公认的一种有效解决环境污染和能源危机的理想途径。其中二氧化钛半导体光催化材料由于成本低廉、氧化还原能力极强、无二次污染、耐腐蚀性

3、以及高稳定性等优点，在环境净化及新能源的产生等方面具有广泛的潜在应用前景而成为人们研究的热点。然而，由于Ti02半导体存在光生电子-空穴对复合率高；量子效率偏低；光响应范围较窄等问题，使其无论在环境光催化还是能源光催化领域都阻碍了其工业化和商业化的推广应用。本论文分别采用电化学辅助手段和新型等离子体复合光催化剂的合成来有效提高系统的电荷分离效果和拓宽光的响应范围，进而提高Ti02的光催化活性。首先，我们针对Ti02的氧化能力在光催化降解污染物的应用上做以研究。利用钛酸丁酯为前驱物，F掺杂Sn02透明导电玻璃(FTO)作为基底经过简单的水热合成方法制备出高度有序的金红石相Ti02纳米棒阵列，并

4、对其做了不同煅烧温度的处理。然后，我们对制备的Sn02／Ti02纳米棒复合膜做了X射线衍射(XRD)，场发射扫描电子显微镜(FESEM)，能量色散X射线光谱(EDX)，透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(ⅫS)表征。光电催化性能是通过在紫外LED灯的照射下光电催化降解亚甲基蓝(№)溶液来评估。实验结果表明，所制备复合膜是由长度约5岬，直径约300-700nm的金红石型Ti02纳米棒阵列垂直生长于FTO基底表面组成的，复合膜经过300-5000(3煅烧处理仍保持很好的稳定性，经过4000C煅烧处理的Sn02／Ti02纳米棒复合膜具有最高的光电催化活性，对亚甲基蓝的去除率高达97％。这主

5、要是因为，此温度处理后的一维纳米棒结构具有很好的结晶度，Ti02纳米棒和Sn02层接触较为紧密，SnOE／Ti02界面间形成n-n型异质结，外加电场等众多因素的综合影响，促进了光生电子和空穴的分离，降低了它们的复合率，从而提高金红石相Ti02纳米棒的光催化活性。在论文中，我们也提出了Sn02／Ti02纳米棒复合膜的光电催化降解污染物的详细机理，并通过羟基自由基分析和电化学手段(光电流响应和电化学阻抗谱分析)来解释和验证光生电荷转移的机理。另外，作为导电玻璃上直接生长的Ti02纳米棒具有很好的光催化稳定性、简单易回收和可反复使用等优点，所以这种一维结构的光催化剂在光电催化领域具有广泛的应用前景

6、。其次，我们又对Ti02的还原能力在光催化分解水产氢方面加以研究。为了克服Ti02本身的缺陷，我们设计并制备出了具有可见光响应的新型等离子体复合光催化剂。以商用Ti02(P25)、氧化石墨烯(GO)和氯金酸(HAuCl4)为原料，采用微波水热法，一步合成出具有可见光响应的等离子体光催化剂Au／Ti02／石墨烯复合物。然后对所制备的样品做了一系列的表征：XRD、TEM、XPS、拉曼光谱(Raman)、比表面积及孔径分析(BET)和紫外．可见漫反射光谱(DRS)，表明了Au纳米颗粒沉积在Ti02颗粒表面，并都均匀分散在石墨烯片上；并且由于贵金属的等离子体共振(SPR)效应，样品对可见光的吸收增强

7、。我们又考察了石墨烯的添加与Au负载量对样品可见光光催化产氢性能的影响。结果表明纯Zi02与Ti02／石墨烯复合物均没有可见光产氢活性，负载Au以后Ti02与Ti02／石墨烯复合物的可见光产氢活性都显著提高，而且Au／Ti02／石墨烯复合物比A佣02复合物具有更强的可见光吸收能力与更高的可见光产氢活性，Au负载量为O．25叭．％的Au／Ti02／石墨烯复合物具有最高的可见光产氢活性，在420nm波长的产氢量子