钒酸铋基复合光催化材料的制备及其光催化性能研究

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1、PreparationandPerformanceofBismuthVanadate-basedPhotocatalyticMaterialsADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate：LiYangSupervisor：Prof.XiaoXinyanSouthChinaUniversityofTechnologyGuangzhou,China分类号：O644学校代号：10561学号：201520117913华南理工大学硕士学位论文钒酸铋基复合光催化材料的制备及其光催化性能研究作者姓名：李阳指导教师姓名、职称：肖新颜教授申请学位级别

2、：工学硕士学科专业名称：化学工程研究方向：环境光催化论文提交日期：2018年5月28日论文答辩日期：2018年6月6日学位授予单位：华南理工大学学位授予日期：年月日答辩委员会成员：主席：刘海洋委员：夏正斌、肖新颜、傅和青、王彩霞摘要近年来，工业文明的高速发展导致的环境污染和能源短缺等问题日益突出。半导体光催化技术作为一种能持续利用可再生太阳能进行污染治理和环境保护的绿色技术，能为人们解决以上问题提供可行性方案。然而，以TiO2为主的半导体带隙较宽（~3.2eV），仅能利用只占太阳辐射总量约5%的紫外光，导致太阳能利用率不高。钒酸铋（BiVO4）作为一种新型的可见光半导体材料，能够吸收可见光

3、，开发研究具有高效可见光活性的BiVO4基复合光催化材料，对于提高太阳能利用率具有重要意义。为此，本文开展了BiVO4复合改性及其光催化机理的研究工作。主要研究内容如下：采用多元醇法制备了四方白钨矿型钒酸铋（(t-s)BiVO4），热缩聚法制备了类石墨相氮化碳（g-C3N4），简单的超声辅助化学吸附法制备了具有核壳结构的(t-s)BiVO4/g-C3N4复合光催化剂。采用XRD、SEM、FT-IR、XPS、PL以及电化学测试对光催化剂样品的结构和性能进行了表征；以罗丹明B（RhB）为目标污染物，对复合光催化剂的光催化活性进行了评价；通过自由基捕获实验，对复合光催化材料的光催化机理进行了研究

4、。实验结果表明，通过二者的复合，复合光催化材料的光催化性能得到显著提高。当(t-s)BiVO4与g-C3N4的质量比为1:16时，(t-s)BiVO4/g-C3N4复合光催化剂具有最高的光催化活性，在模拟太阳光照下，120min内对RhB的降解效率为97.7%。此外，自由基捕获实验结果表明，h+和•O-2是光催化反应过程中的主要活性物种。(t-s)BiVO4/g-C3N4复合光催化剂具有较强的光催化活性以及光催化稳定性，这可能归因于在二者复合的接触界面形成了异质结构，拓展了复合光催化材料光吸收范围，并且在一定程度上促进了光生载流子分离，抑制了光生载流子复合的缘故。采用改进Hummers法制

5、备了氧化石墨烯（GO），采用高温煅烧法制备了单斜白钨矿型钒酸铋（(m-s)BiVO4），采用3-氨基丙基三乙氧基硅烷（KH550）修饰辅助的溶剂热法制备了BiVO4/RGO复合光催化剂，进一步通过原位离子顺序沉淀法制备了BiVO4/RGO/Ag3PO4复合光催化剂。采用SEM、XRD、FT-IR、XPS、UV-vis以及PL对光催化剂样品的结构和性能进行了表征；以RhB和4-硝基酚（4-NP）为目标污染物，对单纯Ag3PO4和BiVO4，BiVO4/RGO、BiVO4/Ag3PO4以及BiVO4/RGO/Ag3PO4复合光催化剂的光催化活性进行了评价；通过自由基捕获实验，对复合光催化材料的

6、光催化机理进行了研究。实验结果表明，不同质量配比的BiVO4/RGO/Ag3PO4复合光催化剂的光催化活性都高于相应的BiVO4/Ag3PO4复合光催化剂以及单纯的BiVO4和Ag3PO4，并且I当Ag3PO4与BiVO4/RGO质量比为0.6∶1时，BiVO4/RGO/Ag3PO4复合光催化剂的光催化活性最高，45min内对RhB的降解效率为98.2%，对4-NP的降解效率为82.1%。自由基捕获实验结果表明，h+和•O-2是光催化反应过程中的主要活性物种。三元复合光催化剂光催化性能以及光化学稳定性的增强可能归因于BiVO4与Ag3PO4二者之间的协同效应，以及RGO的引入能够促进光生电

7、子的快速转移，抑制光生电子-空穴对的复合的缘故。关键词：钒酸铋；类石墨相氮化碳；磷酸银；光催化；复合改性AbstractInrecentyears,problemssuchasenvironmentalpollutionandenergyshortagecausedbytherapiddevelopmentofindustrialcivilizationhavebecomeincreasinglyprominent.As