几种常见氧化锰矿物光化学降解废水中苯酚的研究

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1、华中农业大学2003级硕士研究生学位论文摘要土壤氧化锰矿物是土壤中的重要吸附载体、氧化还原主体、化学反应催化剂及环境信息载体，其资源属性和环境属性日益受到了越来越多研究者的关注。开展土壤氧化锰矿物的性质研究，对于深入了解和认识锰的地球化学行为、土壤质量与环境之间的关系，促进氧化锰矿物资源的开发与利用具有重要的理论和实践意义。氧化锰矿物是半导体氧化物，对可见光和紫外光(uv)有较好的吸收，其光化学特性在氧化锰与有关污染物相互作用中可能发挥重要作用。锰矿物在对苯酚等有机污染物的降解过程中可能存在以下3种途径：(1)苯酚的直接光降解，这主要是由于苯酚本身吸收一定波长的光而导致的；(2)锰矿物

2、的氧化降解，锰矿物通常是一种高价态的氧化锰矿物，因而具有很强的氧化性；(3)锰矿物的光催化降解，锰矿物作为一种半导体，具有光催化性质。这3种途径在苯酚的光催化降解过程中如何发挥作用，其影响因素、机制并不清楚。本文采用人工合成的氧化锰矿物(酸性水钠锰矿、碱性水钠锰矿、锰钾矿和钙锰矿)为材料，研究其光化学降解苯酚的动力学特点及锰钾矿光化学降解的影响因素，探讨了氧化锰矿物降解苯酚中的这3种途径的作用大小。主要结果如下：1．无氧化锰条件下，研究了有或无紫外光照、通气因素对溶液中苯酚的去除和降解作用。(1)当无锰矿物时，苯酚废水在暗室或室内自然光照条件下通入空气4h后废水中苯酚基本无降解。(2)

3、在无锰矿物存在、未通气和紫外光照条件下，反应4h后苯酚降解率为39．34％，COD去除率为7．48％，说明无锰矿物存在时紫外光照可直接光降解苯酚，但深度降解弱。(3)当无锰矿物和紫外光照条件下通入空气时，反应4h后苯酚降解率为69．50％，COD去除率为14．39％。与未通气相比，通入空气使苯酚的直接光化学降解率提高了很多，这是由于空气在反应中起到以下2个方面的作用：1)在反应中起到了鼓动搅拌的作用；2)空气中的氧气在紫外光照下间接氧化苯酚。2．探明了在暗反应条件下不同类型氧化锰矿物对苯酚废水的降解特性。氧化锰矿物对苯酚废水的降解率大小顺序为：酸性水钠锰矿(91．70％)>锰钾矿(86

4、．81％)>碱性水钠锰矿(14．93％1>钙锰矿(10．44％)，其COD去除率大小顺序为：：锰钾矿(79．29％1>酸性水钠锰矿(54．25％1>钙锰矿(1．02％1>碱性水钠锰矿(O．51％)。酸性水钠锰矿和锰钾矿对苯酚废水的降解能力强，碱性水钠锰矿和钙锰矿的降解能力弱。不同类型氧化锰矿物在暗反应条件下降解苯酚的效果差别很大，是由矿物的结晶程度、化学组成、矿物结构等决定的。3．明确了紫外光照下不同氧化锰矿物在实验条件下对苯酚的光化学降解特性。(11不同氧化锰矿物对苯酚溶液的降解率大小顺序为：锰钾矿(99．31％)>酸性水钠华中农业大学2003级硕士研究生学位论文锰矿(89．45％)

5、>碱性水钠锰矿(40．18％)>钙锰矿(36．01％)，其COD去除率大小顺序为：锰钾矿(99．80％)>酸性水钠锰矿(60．39％)>钙锰矿(28．23％)>碱性水钠锰矿(16．89％)。其中因光催化作用的去除率大小顺序为：锰钾矿(34．16％)>钙锰矿(27．2l％)>酸性水钠锰矿(23．03％)>碱性水钠锰矿(16．38％)。4．初步探讨了pH、苯酚初始浓度、矿物投加量等因素对光化学反应的影响，当固液比为109／／-,，溶液pH=4～6，苯酚初始浓度为200mg．／L时为其最佳反应条件。5．·锰钾矿与标准二氧化钛(德国产，P25)光催化降解苯酚效率对比发现，暗反应中，二氧化钛对苯

6、酚基本无降解，而锰钾矿对苯酚的降解率为49．59％，COD值降解率为46．oo％。UV光照时，二氧化钛的苯酚降解率为80．05％，COD去除率为51．oo％；锰钾矿的苯酚降解率为63．09％，比二氧化钛要低，但其COD降解率为53．50％，比二氧化钛要高，即锰钾矿对苯酚的降解深度比二氧化钛的更彻底。这主要是由于二氧化钛与锰钾矿的降解机理不同，前者主要是以光催化降解为主；而后者兼有催化、吸附和氧化等多重作用。关键词：氧化锰矿物光化学降解光催化苯酚兰!查兰竺查兰!唑!堑婴主里塞竺兰焦笙苎AsessentialsourceofMnelement，oneofimportantadsorbent

7、s，redoxagents，catalystsandcarriersforenvironmentalinformationinsoilsandaquaticsystem，Mnoxidemineralshavebeenattractingmoreandmoreconcernsofresearchersontheirresourceandenvironmentalproperties．Investigationsontheenvironmental