形貌可控α-mno_2催化pms降解水中苯酚的研究

《形貌可控α-mno_2催化pms降解水中苯酚的研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、硕士学位论文形貌可控α-MnO2催化PMS降解水中苯酚的研究RESEARCHOFSHAPE-CONTROLLEDα-MnO2INACTIVATIONOFPEROXYMONOSULFATEFORDEGRADATIONOFPHENOLINWATER罗谋福哈尔滨工业大学2015年6月国内图书分类号：X703.1学校代码：10213国际图书分类号：504密级：公开工程硕士学位论文形貌可控α-MnO2催化PMS降解水中苯酚的研究硕士研究生：罗谋福导师：李朝林教授申请学位：工程硕士学科：环境工程所在单位：深圳研究生院答辩日期：2015年6月授予学位单位：哈尔滨工

2、业大学ClassifiedIndex:X703.1U.D.C:504DissertationfortheMaster'sDegreeofEngineeringRESEARCHOFSHAPE-CONTROLLEDα-MnO2INACTIVATIONOFPEROXYMONOSULFATEFORDEGRADATIONOFPHENOLINWATERCandidate：MoufuLuoSupervisor：Prof.ChaolinLiAcademicDegreeAppliedfor：Master'sDegreeofEngineeringSpeciality：E

3、nvironmentalEngineeringAffiliation：ShenzhenGraduateSchoolDateofDefence：June,2015Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学工程硕士学位论文摘要近些年来，在高级氧化技术领域，建立在硫酸根自由基这一理论基础上的高级氧化技术得到了比较广泛的研究。目前在过硫酸盐的各种活化方式中，利用过渡金属氧化物进行非均相催化以其高效安全的特点逐渐引起关注。本论文分别使用两种方法制备了催化剂阿尔法晶型二氧化锰（

4、α-MnO2）用于催化氧化剂PMS（Peroxymonosulphate，过硫酸氢钾）降解水中苯酚，考察了α-MnO2/PMS非均相体系对于苯酚的降解处理效果，研究了制备过程中的条件和反应初始条件的改变对最终降解效果的影响，并探讨了两种方法制备的α-MnO2催化性能差异原因。通过沉淀煅烧法制备椭球状α-MnO2催化剂，并进行了X射线衍射和扫描电镜表征。初步考察了其对PMS的催化效果，实验结果表明，苯酚60min降解率为87.03%，TOC（TotalOrganicCarbon，总有机碳）去除率为74.52%，显示其具有良好的催化活性。通过研究沉淀煅烧

5、法α-MnO2制备条件对催化活性的影响，确定了α-MnO2的最佳制备条件为煅烧温度300℃，煅烧时间2h；反应条件为室温下pH=7，苯酚浓度50mg/L，PMS浓度1mM，α-MnO2浓度1.5g/L时，苯酚在60min可以完全降解。催化剂重复使用4次，催化效果下降幅度小于5%，性能稳定。通过高锰酸钾水热法制备了纤维状催化剂α-MnO2，并进行了X射线衍射和扫描电镜表征。初步考察了其对PMS的催化效果，实验结果表明，10min时苯酚降解率即达100%，60minTOC去除率为93.12%，显示其具有非常好的催化活性。通过研究水热法α-MnO2制备条件

6、对催化活性的影响，确定了最佳制备条件为水热温度160℃，水热时间6h。反应条件为室温下pH=7，苯酚浓度50mg/L，PMS浓度0.65mM，α-MnO2浓度0.25g/L时，苯酚在60min可以完全降解。初步确定反−应体系中存在SO4·和OH·，通过改变反应温度对苯酚降解进行表观动力学分析，发现苯酚的催化降解反应符合一阶动力学方程。催化剂重复使用4次，催化效果下降幅度小于7%，性能稳定。通过测定比表面积和总孔容积，发现特殊制备方法会让α-MnO2晶体具有更高的比表面积和总孔容积，这是其产生催化活性差异的主要表观原因。通过对X射线光电子能谱进行分析，

7、推测其催化反应机理为：催化剂在催化反应中发生≡Mn(Ⅳ)与≡Mn(Ⅲ)之间的转化并产生硫酸根自由基，而水热法α-MnO2的≡Mn(Ⅲ)含量高于沉淀法α-MnO2，这也就从深层次的机理层面解释了水热法α-MnO2的催化活性要高于沉淀法α-MnO2的原因。关键词：高级氧化技术；过硫酸氢钾；二氧化锰；沉淀煅烧法；高锰酸钾水热法-I-哈尔滨工业大学工程硕士学位论文AbstractInrecentyears,inthefieldofadvancedoxidationtechnologies,advancedoxidationtechnologythatbase

8、donthesulfateradicalgotmoreextensiveattentions,atprese