【硕士论文】金属纳米粒子催化的鲁米诺化学发光及其应用.pdf

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1、中国利．学技术大学颂1卜论文中义摘要摘要化学发光具有悠久的研究历史。一直以来，有关液相化学发光的研究往往仅限于分子、离子水平或简单的分子聚集体。最近，纳米粒子参与的液相化学发光行为已经引起了人们的研究兴趣，例如半导体纳米粒子参与的化学发光已有文献报道。而我们实验室的研究发现，不同粒径的胶体金纳米粒子可以直接诱导和催化液相化学发光反应，取得了一些显著的成果。此项工作将液相化学发光的研究从分子和离子体系扩展到纳米体系。然而，有关其它金属纳米粒子在液相化学发光体系的应用未见报道。本论文首先综述了化学发光研

2、究的最新进展，以及铂纳米粒子的合成、物理化学特性及其在分析化学中的应用现状。在此基础上，选择胶体铂纳米粒子为模型金属纳米粒子，研究了胶体铂纳米粒子催化鲁米诺一过氧化氢发光体系的行为、机理以及分析应用潜力等。本论文的主要研究内容如下：1．研究了在不同保护试剂存在下，通过柠檬酸盐和硼氢化钠两种还原方法制备的不同胶体铂纳米粒子对鲁米诺一H202化学发光体系的影响。研究发现，通过柠檬酸盐还原合成的胶体铂纳米粒子能催化鲁米诺一H202的化学发光，其中以柠檬酸盐既作还原剂同时又作保护试剂合成的胶体铂纳米粒子可以

3、得到最强的化学发光增强信号。而硼氢化钠还原制备的胶体铂纳米粒子对此发光体系则没有明显的催化作用。研究表明纳米铂参与的鲁米诺一H202化学发光体系的发光体仍然是激发态的3．氨基邻苯二甲酸根离子，增强的化学发光源于铂纳米粒子的催化作用。提出铂纳米粒子的存在加快了鲁米诺一H202化学发光反应中的电子传递过程，并使鲁米诺化学发光所需的自由基中间体更容易产生，因而大大增强了鲁米诺的液相发光。发现一些含有一OH、_NH2或一SH的有机化合物对鲁米诺～H202一纳米铂化学发光体系有明显的抑制作用。利用这种抑制作用

4、对几种选定的化合物进行了分析测定，均得到良好的线性关系、线性范围和检测限。由此显示建立的鲁米诺一H202～纳米铂化学发光体系具有重要的分析应用前景。2．基于实验室前期发现的鲁米诺一H202一纳米金化学发光体系，建立了一中国科学技术火学硕一Ij论文中义摘爱种用来测定抗震颤麻痹类神经性药物一左旋多巴的新方法。得到的研究结果表明，该法具有操作简便、快速、检测限低和精密度高的特点，可用于实际样品的分析。关键词：铂纳米粒子金纳米粒子液相化学发光催化剂分析应用中国科学技术大学坝一I。j论义英文摘要Abstrac

5、tChemiluminescence(CL)islightemissionaccompaniedbyachemicalreaction．Inthepast，theresearchonliquid—phaseCLwasfocusedonthemolecularorionicsystemorsimplemolecularaggregates．Recently，nanoparticleresearchhasreceivedconsiderableinterestinliquid—phaseCL．Itwas

6、reportedthatsemiconductorbeinvolvedinCLandcolloidalgoldcouldnanoparticlescouldnanoparticlesdirectlyinduceorcatalyzeliquid—phaseCL，whichextendsthestudiesonliquid·phaseCLfrommolecularorionicsystemtonanosystem．However，theapplicabilityofothermetalnanoparti

7、cleinliquid—phaseCLsystemstillremainsunknownInthisdissertation，thestateofartsonCLanditsanalyticalapplications，aswellasthesynthesis，thephysicalandchemicalpropertiesofplatinum(Pt)nanoparticles，andtheirapplicationsinanalyticalchemistrywerereviewed．Itispoi

8、ntedoutthatcolloidalplatinumnanoparticles(Ptcolloids)areveryattractivetouseascatalystsforavarietyofchemicalreactions．Onthisbasis，applicabilityofcolloidalplatinumnanoparticlesasacatalystinluminol—H202CLsystemwasexplored．Themainresearchre