包覆型mcm-41hβ复合分子筛的合成及其催化苯酚异丙醇择形烷基化性能

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1、大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外，本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。学位论文题目：包覆墨幽必堑丛丝复巡僦屡爱醒盘瑾爨遗困蜘龋删作者签名：雯改显日期：2出年—五月五日万方数据大连理工大学硕士学位论文摘要尽管沸石分子筛具有择形催化作用，但是在

2、沸石的外表面仍会发生非择形反应。钝化沸石分子筛外表面的酸性位可以减少副产物的形成，从而提高催化剂的择形性。然而，很多情况下，择形性提高的同时会导致催化活性的降低。为在不影响沸石催化剂活性的前提下提高催化剂的择形性，我们采用水热合成的方法，合成出了包覆型介微孔复合材料MCM一41／H13。采用XRD、N2吸附一脱附、TEM、吡啶红外和NH3一TPD等手段对其进行了表征，结果表明，我们成功合成出同时包含介孔和微孔双重孔道结构的MCM一41tHl3包覆型复合材料，H13沸石的外表面包覆一层MCM一41介孔相，并且MCM．41的一维孔道

3、是由HB沸石内核向外生长。这种独特的结构有可能使得分子在介孔孔道中扩散基本不受影响，但在外表面的非择形反应基本被抑制。本论文考察了模板剂与硅源摩尔比、体系pH值、合成温度和合成时问分别对包覆型复合材料合成的影响。结果发现，复合材料的合成受上述因素影响较大。当以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂合成MCM．41／H13复合材料时，最佳合成条件为：模板剂与硅源的摩尔比为0．23、pH=ll、合成温度为120oC，合成时问为48h。当以十六烷基三三甲基氯化铵(CTAC)为模板剂合成MCM一41／H13复合材料时，最佳合成条件为：

4、模板剂与硅源的摩尔比为0．26、pH=11、合成温度为120oC，合成时间为48h。本论文以苯酚和异丙醇的烷基化反应为探针反应，对比考察了以cTAB和c1Ac为模板剂合成的MCM．41／HIB复合材料与HB、MCM一41的催化性能。结果表明：MCM．41的活性和对位选择性均较低。复合材料的对位选择性，较相同条件下H13提高了10％左右，并且催化剂的活性并未受到影响。这与复合分子筛的结构密切相关，酸性较弱的介孔相MCM．41覆盖7"H13夕1"表面的酸中一fl,，独特的结构使得分子在介孔孑L道中扩散基本不受影响。关键词：MCM一4

5、1／H13；复合分子筛；合成；表征；择形烷基化万方数据包覆型MCM-41／I-IIB复合分子筛的合成及其催化苯酚异丙醇择形烷基化性能Preparationofovergrowth--typeMCM·-41／H13compositeforshape—selectivealkylationofphenolwithisopropanolAbstractAltlloughzeolitesareshapeselective，non—selectivereactionsmaytakeplaceontheextemalsurfaceofthe

6、zeolites．Selectiveattenuationoftheexternalacidsiteswillreducetheformationoftheseby—products．However，thehighselectivitymayleadtothedecreaseofactivityinmanycases．Tosolvetheproblem．anovergrowth—typeMCM一41／H13compositewassynthesizedbyaconventionalhydrothermalmethodandcha

7、racterizedbVXIm，N2adsorption—desorption，TEM，Py—IRandNH3．TPD．ThecharacterizationresultsindicatedthatMCM一41／H13compositeweresynthesized．presentingtheexistenceofmicro-phasezeoliteBetaandmeso—phaseMCM一41．HBwascoveredbyaMCM．41layer,andtheMCM．41porechannelswerefoundtobeori

8、entedoutwardfromtheinDerH13core，whichmightbethereasonwhythediffusionofthemoleculeswerenotinfluencedwhilethenon．selectivitysitesofou