过渡金属离子ni+与甲醇、乙醇团簇反应的质谱研究

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1、过渡金属离子Ni+与甲醇、乙醇团簇反应的质谱研究罗　涛　谢亚菁　周　浩　唐晓闩(安徽师范大学物理与电子信息学院，安徽芜湖241000)【摘　要】利用激光溅射-超声分子束技术在反射式飞行时间质谱仪上研究了气相条件下Ni等离子体和甲醇、乙醇分子团簇的反应。实验中，直接用激光溅射Ni靶时观察到Ni的五种同位素离子（58Ni+、60Ni+、61Ni+、62Ni+、64Ni+），在Ni等离子体和甲醇分子团簇的反应中观察到Ni+(CH3OH)n、NiO+(CH3OH)n、NiCH2+(CH3OH)n、H+(H2O)(C

2、H3OH)n、四种团簇正离子，在Ni和乙醇分子团簇的反应中观察到Ni+(C2H5OH)n、NiCH2+(C2H5OH)n、NiC2H4+(C2H5OH)n、H+(H2O)(C2H5OH)n四种团簇正离子。重点研究了Ni和甲醇团簇反应的产物离子在不同的激光延时、激光能量、载气压力条件下对团簇产物种类和尺寸的影响及团簇产物的变化规律，并对团簇产物离子的形成机理进行了解释。.jyqkentalStudyontheReactionofMetalIonsNi+etryLUOTao　XIEYa-Jing　ZHOUHao

3、　TANGXiao-Shuan(CollegeofPhysicsandElectronicInformation,AnhuiNormalUniversity,CP）被接收和放大，到达收集极（MCP后面的平板）。电子信号经过电容器耦合以后输入到数字存储示波器，然后再通过计算机进行数据的采集和处理。在整个实验过程中，触发脉冲阀开启、激光器触发、触发脉冲高压和触发示波器谱信号以及四者之间的相对延时和脉冲的时序均由脉冲发生器DG535（StanfordResearch）来控制。2　实验结果2.1　激光直接溅射Ni金

4、属靶从图2可以看出激光直接溅射Ni靶时，除峰值信号58Ni+外还产生了Ni的其它四种同位素离子信号。2.2　激光溅射Ni和甲醇分子团簇的反应图3是用波长为355nm的激光溅射镍金属靶与甲醇分子团簇的反应得到的几种产物离子。从图可以看出产物离子包括，58Ni+(CH3OH)n（n=0-6），NiO+(CH3OH)n（n=1-5），NiCH2+(CH3OH)n（n=1-5），H+(H2O)(CH3OH)n（n=3-7）。其中58Ni+(CH3OH)n信号最强。2.3　不同的激光延时条件下产物离子信号图4是通过改

5、变激光延时（作用于分子束的位置不同）得到的产物离子信号。随着激光延时的增加，信号强度先增强后减弱，在激光延时为40us和90us时产物离子信号强度较弱，产物种类较少，在激光作用于分子束中间时（激光延时为65us）产物的离子种类最多，信号最强。分析其原因，脉冲阀每次喷射的气样在流经离子-团簇反应腔中激光烧蚀产生等离子体的位置时，其压力可能经历了一个从小到大再小的过程，将脉冲阀每次喷射的气样看作一个整体，在气样的中段有最大的压力，分子数密度最大，非常有利于产生团簇离子，而在气样的前段和后段，压力又变小，分子数密

6、度也小不利于产生团簇离子。这样在气样流过反应腔时，其压力和分子数密度的变化会影响到激光溅射产生的等离子体和分子束的反应，从而导致产生的团簇离子的不同。2.4　不同的激光能量条件下产物离子信号图5是通过改变激光能量得到的产物离子信号，从图中可以看以看出随着激光能量的增大产物离子信号强度并没有一直增强而是先增强后减弱。在激光能量为1.8mj时产物离子的信号最强，种类最多，尺寸最大。分析其原因，我们认为激光能量较低时等离子体中的离子、电子等初动能较小和分子束有效碰撞较少，激光能量很大时，产物离子会相互碰撞产生碎片

7、这都不利于产生团簇离子，只有在激光能量在一个恰当的值时才会产生多种团簇离子和较强的离子信号。2.5　不同的载气压力条件下产物离子信号图6是通过改变载气压力得到的产物离子信号，从图中可以看出随着载气压力的增大产物离子的尺寸、信号强度、离子种类有明显的增强增多。分析其原因，我们认为增大载气的压力，导致每次喷出的脉冲分子束的压力增大，分子数密度增大，有利于形成大的团簇离子。2.6　激光溅射Ni和乙醇团簇的反应从图７可以看出激光溅射Ni和乙醇分子团簇反应的产物离子有58Ni+(C2H5OH)n（n=0-3）、NiC

8、H2+(C2H5OH)n（n=0-2）、NiC2H4+(C2H5OH)n（n=0-2）、H+(H2O)(C2H5OH)n（n=1-4）。其中58Ni+(CH3OH)n、NiCH2+(C2H5OH)n信号较强，NiC2H4+(C2H5OH)n、H+(H2O)(C2H5OH)n次之。3　分析和讨论在本实验中的所有产物离子我们认为它们是通过一定的反应通道形成的。对于所有团簇产物离子中Ni+(CH3OH)n、Ni+(C2