醇类团簇多光子电离质谱及从头算研究

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1、曲阜师范大学硕士研究生学位论文摘要团簇是由几个乃至数干个原子或分子通过一定的化学或物理结合力组成的相对稳定的微观或亚微观聚集体。它具有许多与尺寸相关的奇异结构和性质，是连接微观与宏观之间物质结构的新层次。团簇研究兴起于20世纪70年代，之后迅速引起了各界科学家的共同关注。醇类物质是一类重要的氢键物质，特别是一些简单的一元醇，像甲醇、乙醇及丙醇等在现实生活中用途广泛，它们不但能够直接被运用到生产生活的各个方面，而且还可以用作许多其他有机物的合成上。对简单一元醇类的团簇研究可以作为其他复杂醇类物质研究的前提

2、和依据。本论文应用激光多光子电离质谱和分子束技术研究了甲醇、乙醇以及正丙醇的团簇。通过对不同激光波长下得到的质谱分析认为甲醇、乙醇以及正丙醇团簇的电离均经历了一个(2+1)共振电离过程。实验中改变激光能量及载气压强的大小，发现团簇离子信号强度随着能量或载气压的增大呈现出一个先增大后减小的趋势。实验过程中，只改变激光相对于脉冲阀延时，各质谱峰位置发生了漂移，分析其原因可能是离子在穿越飞行时间质谱仪的离子引出和加速极板时，由于栅网电极对离子的吸附引起引出区电压和加速区电压起伏造成。对由最佳实验条件下得到的甲

3、醇、乙醇以及正丙醇的典型多光子电离质谱进行分析，发现生成的团簇离子主要为限l，2，30H)nH+和(Rl，2，30H)。(H20)H+两个系列。结合在HF／STO．3G和B3LYP／6．31G++水平上对部分分子、团簇及自由基进行的从头计算，分析认为(RIo。30H)。H+的产生通道主要为团簇内部的质子转移反应和离子一分子反应，从能量角度得出噼1．2．30H)。H+具有以一个离子为中心的核式壳层结构，(R1’230H)3H+对应第一壳层刚好排满的结构，并给出了其构型。对于限l’2，30H)。(H20)H

4、+团簇系列，由于溶剂化的影响致使其只在眨7时才出现。本论文具体实验内容安排如下：1．团簇以及氢键团簇的简述及研究状况，介绍了研究团簇的实验方法和曲阜师范火学硕士研究生毕业论文本论文具体实验内容安簿如下：1．团簇以及氢键团簇的简述及研究状况，介绍了研究团簇的实验方法和理论计簿方法。2。实验设备、蜜验方法以及纛论方法。3．醇类分子的质谱研究。通过改变实验条件对影响团簇离子生成的各因素作了分析，得出了团簇产生的墩佳条件，并对实验过程中质谱峰随激光相对默滓瓣筵对发生漂移豹理象终了簿释。4。多光子电离下醇类团簇中

5、的反应。通过理论计算与实验结果褶对照，分析了备团簇的产缴通道及其构烈。_关键镯：团簇，质子化团簇离子，多光子电离，质子转移，溶剂化，从头计算{I『}{1阜师范大学硕士研究生学位论文AbstractC1usterisarelativesteadymicrocosmicorsub—microcosmiccongerieswhichiscomposedofseveralorevenmousandsofatomsormoleculesthrou曲chemicalorphysicalcombiningforce．

6、Ithasalotofspecialsnucturesandpropertieswhicharerelatedtoitssize．And“actsasabridgebetweenmoleculea11dcondensedmatteLI沁searchesoncluStersoriginatedin1970s’，andthenitdrawnmoreandmOrea_七tentionoftllescientistsofvariousfields．Thealcoh01isaimportam虹ndofmatter

7、comaininghydrogenbond，panicularly'somesimpleInonohydmxy-alcoh01，suchasmethanol，ethanolandpropaIl01，whichare、videlyusedindailylife．TheynotonlycanbeusedineacllaSpectofthelifcdirectly，bmalsoc蛆bellsedtocomposesomeotllero玛anjcmattcrs．Theresearchonclustersofmo

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