基于金属有机多孔材料纳米杂化膜的制备及分离性能研究 (1)

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1、中文图书分类号：TQ028.8密级：公开UDC：28学校代码：10005博士学位论文DOCTORDISSERTATION论文题目：基于金属有机多孔材料纳米杂化膜的制备及分离性能研究论文作者：赵翠学科：应用化学指导教师：纪树兰教授论文提交日期：2017年5月UDC：28学校代码：10005中文图书分类号：TQ028.8学号：B201305013密级：公开北京工业大学工学博士学位论文题目:基于金属有机多孔材料纳米杂化膜的制备及分离性能研究英文题目:PREPARATIONANDSEPARATIONRESEARCHOFMETALORGANIC

2、POROUSMATERIALSBASEDNANOHYBRIDMEMBRANES论文作者：赵翠学科专业：应用化学研究方向：膜科学与分离技术申请学位：工学博士指导教师：纪树兰教授所在单位：环境与能源工程学院答辩日期：2017年5月授予学位单位：北京工业大学DissertationSubmittedtoBeijingUniversityofTechnologyforDoctorDegreeofEngineeringPREPARATIONANDSEPARATIONRESEARCHOFMETALORGANICPOROUSMATERIALSBAS

3、EDNANOHYBRIDMEMBRANESMajorinAppliedChemistryBeijingUniversityofTechnologyMay,2017独创性声明本人声明所呈交的论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得北京工业大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。签名：赵翠日期：2017年5月31日关于论文使用授权的说

4、明本人完全了解北京工业大学有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留送交论文的复印件，允许论文被查阅和借阅；学校可以公布论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。（保密的论文在解密后应遵守此规定）签名：赵翠日期：2017年5月31日导师签名：纪树兰日期：2017年5月31日摘要摘要金属有机多孔材料（MOMs），包括金属有机骨架（MOFs）和金属有机多面体（MOPs），具有特定大小和尺寸的孔结构以及丰富的吸附选择性位点，是杂化膜领域研究的热点材料之一。在MOM杂化膜的制备和应用中，充分发挥MOMs在分离中的功能

5、性，制备均匀分散的杂化膜及构筑高效传质通道是获得高性能杂化膜面临的主要难题。本论文采用一系列MOMs构筑了杂化膜，并对其微观结构、形貌与组成进行了表征，考察了所得杂化膜的渗透汽化和纳滤分离性能及其稳定性。通过掺杂不同构型的功能化MOMs，改变膜表面化学性质，调控膜结构，提高膜的分离性能，从而部分地揭示膜结构与性能间的构效关系，本文主要从以下四个方面开展研究。一，M-MOF-74/W3000(M=Co,Zn,Mg)杂化膜的制备及其对芳烃/烷烃混合物的分离性能金属离子的d轨道可以和芳环的π电子产生共轭作用，含有配位不饱和金属位点的杂化粒子

6、可促进芳烃在膜中的选择性传递。为了考察MOFs中不同配位不饱和金属离子对芳烃/烷烃混合物分离性能的影响，本研究制备了三种不同金属的同构MOFs(M-MOF-74(M=Co,Zn,Mg))，将其作为杂化粒子，采用浸渍-热交联技术在Al2O3管式基底上构筑了具有相同结构的M-MOF-74/W3000杂化膜。将所制备的三种M-MOF-74杂化膜用于甲苯/正庚烷体系的渗透汽化分离，结果表明Co-MOF-74/W3000杂化膜的分离性能最好。在最优条件下，其渗透通量为90g/m2h，分离因子为7.6。此外，吸附分离实验结果表明，Co-MOF-7

7、4对甲苯的吸附分离效果最好，表明相对于d轨道饱和的Zn2+及没有d轨道的Mg2+，具有电子未饱和d轨道的Co2+更易与甲苯的π电子产生共轭作用。二，MOP-tBu/W3000杂化膜的制备及其对芳烃/烷烃混合物的分离性能虽然Co-MOF-74中配位不饱和的Co2+位点可以提高膜的分离性能，但是Co-MOF-74颗粒较大且易团聚，使其在杂化膜中的分散性较差，从而阻碍了膜分离性能的进一步提高。为了提高杂化粒子在膜中的分散性，本研究将可溶的MOP-tBu纳米分子作为杂化粒子溶解在聚合物溶液中形成铸膜液，采用浸渍-热交联技术在Al2O3管式基底

8、上构筑MOP-tBu/W3000纳米杂化膜。采用SEM对杂化膜的表面形貌进行表征，结果表明MOP-tBu/W3000纳米杂化膜的表面光滑致密均匀，且无颗粒状物质存在，说明MOP-tBu在杂化膜中均匀分散，无团聚现象。将其