新型反应性共混方法制备可生物降解共聚酯

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1、新型反应性共混方法制备可生物降解共聚酯一、研究背景及方案随着大量高分子材料在各个领域的应用，废弃高分子材料对环境的污染有着日益加剧的趋势。例如，塑料是应用最广泛的高分子材料，按体积计算已居世界首位，塑料产品其原料主要来源于石化资源，而石化资源的形成过程需经历千百万年，因此可视为不可再生资源[1]。据资料报道，世界可开采和探明储量的石化资源，如按现在消费水平计算只能再提供50-100年。而且，废弃塑料降解过程十分漫长，需要数百年甚至上千年，随着其用量的与日俱增，废弃塑料所造成的白色污染已成为世界性的公害。目前，全世界每年生产塑料约1.2亿吨，用后废

2、弃的大约占生产量的50％～60％。废塑料的处理以掩埋和焚烧为主，但这两种处理方法会产生新的有害物质。对此，一些国家实行了3R工程，即减少使用(Reduction)、重复使用(Reuse)和回收循环(Recycle)。处理高分子材料的一些老套方法如焚烧、掩埋、熔融共混挤出法、回收利用等都存在缺陷并有一定的局限性，给环境带来严重的负荷，因此开发环境可接受的降解性高分子材料是解决环境污染的重要途径[2]。降解高分子材料[3]是指在使用后的特定环境条件下，在一些环境因素如光、氧、风、水、微生物、昆虫以及机械力等因素作用下，使其化学结构能在较短时间内发生明

3、显变化，从而引起物性下降，最终被环境所消纳的高分子材料。根据降解机理[3,4]的不同，降解高分子材料可分为光降解高分子材料、生物降解高分子材料、光-生物降解高分子材料、氧化降解高分子材料、复合降解高分子材料等，其中生物降解高分子材料是指在自然界微生物或在人体及动物体内的组织细胞、酶和体液的作用下，20使其化学结构发生变化，致使分子量下降及性能发生变化的高分子材料。生物降解高分子材料的应用广泛，在包装、餐饮业、一次性日用品、农用薄膜、药物缓释体系、医学临床、医疗器材等诸多领域都有广阔的应用前景，所以开发生物降解高分子材料已成为世界范围的研究热点。脂

4、肪族聚酯因其主链中含有易水解的酯键,且主链柔顺,很容易在微生物的作用下，通过酶的催化而发生降解。但脂肪族聚酯在使用过程中所暴露出的诸多缺陷（如熔点低、力学性能差、成本高等），限制了其作为材料的大量推广使用[5]。而芳香族聚酯则具有热性能稳定、力学性能优良、价格低廉等优势，但使用后较难降解，极耐微生物的侵蚀。将脂肪族聚酯引入到芳香族聚酯中，得到的脂肪-芳香共聚酯具有良好的机械性能，易于加工；同时又具有生物可降解性[6]。因此，设计合成脂肪-芳香族共聚酯，使其完美结合脂肪族聚酯的可降解性和芳香族聚酯优异的力学及热性能，具有重要的现实意义。传统塑料（如

5、：聚乙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯）降解性能和生物相容性差，使用后由于其不能生物降解造成严重的“白色污染”。通过三元反应性共混制备的新型共聚酯既能满足传统塑料力学性能和加工性能的要求，又具有良好的生物降解性能，成为一类新型可替代传统塑料的生物可降解材料，因此可推广应用于生物医学和环境友好的材料领域。共混方法分为物理共混和化学共混两种，反应性共混是一种化学共混方法，该方法直接将脂肪族聚酯、芳香族聚酯以及第三组分进行三元反应性共混。其优点是有效地将脂肪族聚酯插入到芳香族聚酯中，降低芳香组分序列长度，并能提高聚合物的分子量，赋予共聚酯生物降解性能。本作品利

6、用自制的低聚乳酸（OLA）与现有的芳香族聚酯聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）以及第三组分聚乙二醇（PEG）进行反应性共混，得到可生物降解芳香-脂肪共聚酯；通过改变共混组成，使力学性能、生物降解性以及生产成本最优。该共聚酯具有良好的力学性能和降解性能，成膜透明性很好。制备工艺简单，操作容易，便于加工，生产设备较普通（要求不高），反应过程中无有机溶剂，反应安全；无需添加任何催化剂，原料廉价易得，产品成本低。同时可回收废旧饮料瓶等包装材料中的PET，作为原料合成新型共聚酯，较少废旧塑料对环境造成的危害，提高资源利用率。20二、技术指标1、溶解性能表1共聚

7、酯的溶解性SampleMeOHTolueneDMFTHFCHCl3CHCl3/Phenol(4/6v/v)OLA＋＋＋＋＋＋PEG＋＋＋＋＋＋PET30G40L30－－－±＋＋PET30G55L15－－－－＋＋PET－－－－－－“＋”表示溶解;“－”表示不溶;“±”表示微溶;“PET”,“G”和“L”分别表示原料PET,PEG和OLA;数字表示反应物起始投料摩尔比例.结论：PET30G40L30和PET30G55L15共聚酯均可溶于氯仿和氯仿/苯酚混合溶液，其中PET30G40L30可微溶于四氢呋喃。而纯PET只能溶于氯仿/苯酚混和溶液。2、分子

8、量表2共聚酯的分子量Sample´10-4(g/mol)´10-4(g/mol)PolydispersityPET30G40L305.6