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时间:2018-09-15
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1、武汉工程大学本科毕业论文摘要(黑体,四号,居中)碳酸二甲酯(DMC)是一种对环境友好的绿色化学品,其洁净合成工艺的研究及开发,已引起国内外学者的广泛关注。以CuCl催化剂甲醇液相氧化羰化法合成DMC已实现工业化。由于反应生成了副产物HCl,造成Cl-的流失,不仅造成催化剂失活,同时对反应设备腐蚀严重,污染环境。论文中制备了CuCl和Schiff碱助剂络合均相催化剂,并采用IR对其进行了表征。考察了不同Schiff碱助剂(助剂:CuCl=1:1)对CuCl催化甲醇液相氧化羰化合成DMC催化性能的影响。结果表明:N-甲基咪唑与CuCl络合制备的催化剂催化活性最
2、高。在120℃,反应压力2.4MPa,反应时间4h条件下,甲醇的转化率达到5.8%,DMC的选择性达到99.9%。对于双配体络合CuCl催化体系,能进一步提高催化活性。在120℃,反应压力2.4MPa,反应时间4h,聚乙烯吡咯烷酮:N-甲基咪唑:CuCl=2:1:1(摩尔比),甲醇的转化率达到6.6%。结果同时表明,催化体系的Cl-的流失量降低,催化剂的寿命得到了提高。(空一行)关键词:氧化羰化甲醇;碳酸二甲酯;铜络合物催化剂5武汉工程大学本科毕业论文Abstract(黑体,四号,居中)Diethylcarbonate(DMC)isanenvironmen
3、tallybenignintermediation.ItwaspaidwidelyattentionthattheresearchanddevelopmentofagreenprocessofsynthesisofDMC.AlthoughtheprocessofproducingDMCbyoxidativecarbonizationofmethanolinthepresenceofCuClcatalystsystemhasbeenindustrial,somedrawbacks,forinstancetheproductionoftheby-product
4、ionHCl,inwhichnotonlycausedtoaleakingofCl-subsequencebythedeactivateofthecatalyst,butalsoacorrosiontothereactor,stillneedtobeovercome.Inthiswork,acomplexcatalystwaspreparedfromCuClandSchiffbaseadditivesandcharacterizedbyIR.TheeffectsofdifferentSchiffbaseadditiveswereinvestigated.T
5、heresultsshowedthathighactivitywasexhibitedinthepresenceofcomplexcatalystsynthesizedbyN-methylimidazoleandCuCl,themethanolconversionwas5.8%,DMCselectivityreachedto99.9%at120℃,pressure2.4MPa,thereactiontime4h.Atthesamecondition,catalyticactivitywasfurtherimprovedbytwo-ligandscomple
6、xCuClsystem,methanolconversionis6.56%(PVP:N-methylimidazole:CuCl=2:1:1).TheresultalsoshowedthatlifeoftheCuCl/Schiffbaseadditivecatalystswasprolonged.(空一行)Keywords:oxidativecarbonizationofmethanol;DMC;Cuprouschloridecomplexcatalys(TimesnewRoman字体,小四)5武汉工程大学本科毕业论文目录(黑体,四号,居中,中间空四格)摘
7、要(黑体,四号,居中)IAbstract(黑体,四号,居中)II绪论(导论)(四号,黑体加粗,居中)1一、×××××××××××1二、×××××××××××1第一章基础理论与研究现状(四号,黑体加粗,居中)2一、碳酸二甲酯的性质2(一)物理性质2(二)化学性质2二、碳酸二甲酯的合成工艺2三、甲醇液相氧化羰化合成碳酸二甲酯的热力学计算2(一)热力学数据计算3(二)分析3四、催化反应机理3五、本工作主要研究内容4第二章实验部分5一、实验试剂及仪器5(一)实验药品5(二)实验仪器与设备5(三)催化反应实验流程图5二、实验方法6(一)试剂的前处理6(二)催化剂制备
8、6(三)催化剂的活性评价氧化羰化活性测试6第X章××××7一、××
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