PVDF_PMMA_CNT复合材料结晶与相分离行为及介电性能研究

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1、国内图书分类号：TB33密级：公开国际图书分类号：西南交通大学研究生学位论文PVDF/PMMA/CNT复合材料结晶与相分离行为及介电性能研究年级二〇一五级姓名谢亦宁申请学位级别工学硕士专业材料科学与工程指导老师王勇教授二零一八年五月ClassifiedIndex:TB33U.D.C:SouthwestJiaotongUniversityMasterDegreeThesisSTUDYONCRYSTALLIZATIONANDPHASESEPARATIONBEHAVIORSANDDIELECTRICPROPERTIESOFPVDF/PMMA/CNTCOMPOSI

2、TESGrade:2015Candidate:YiningXieAcademicDegreeAppliedfor:MasterDegreeSpeciality:MaterialsScienceandEngineeringSupervisor:ProfessorYongWangMay,2018谨向支持本课题的国家自然科学基金（51673159）和四川省科技厅国际合作项目（2017HH0066）表示衷心的感谢！WegratefullyacknowledgetheNationalNaturalScienceFoundationofChina(50973090)a

3、ndtheInternationalScienceandTechnologyCooperationProjectofSichuanProvince(2017HH0066)forsupportingthiswork.西南交通大学硕士研究生学位论文第I页摘要在众多高分子改性方法中，共混改性是获得新型高分子材料较为便捷的方法。对于熔融均相，冷却后相分离特征的结晶/非晶高分子共混物而言，其相行为丰富多样，具有极高的研究价值。对于此类共混体系，影响其结晶与相分离的因素主要包括共混物组成、温度、组分间的相互作用以及分子链运动能力等。因此可通过对以上影响因素的调控，来获

4、得多样的共混物微观结构，进而实现对材料宏观性能的改善。聚偏氟乙烯（Poly(vinylidenefluoride),PVDF）/聚甲基丙烯酸甲酯（Poly(methylmethacrylate),PMMA）二元结晶/非晶相容共混体系具有熔体均相、冷却固化后相分离的特点。研究表明，向结晶/非晶共混体系中引入纳米粒子，对体系的结晶和相分离行为有重要影响。碳纳米管（Carbonnanotubes,CNTs）具有高长径比和比表面积，与大部分高分子之间都有较强的相互作用，是一种典型的无机纳米成核剂。如果将CNTs引入PVDF/PMMA共混体系，能够诱导共混物的结晶和

5、相分离行为。由于CNTs对共混体系结晶和相分离行为的影响主要依赖于其与PMMA组分的选择性吸附作用，而PMMA分子链运动能力以及CNTs的表面结构均可对CNTs的选择性吸附造成影响，从而改变CNTs对二元共混体系相行为的作用。基于此，本论文以探索PMMA分子量和CNTs对PVDF/PMMA二元共混体系的结晶和相分离行为为目的，通过对共混物及其复合材料结晶和相分离行为的系统研究，阐述CNTs诱导PVDF/PMMA共混物结晶和相行为的作用机理。并在此基础上，研究微观结构对复合材料介电性能的调控，揭示高分子共混体系微观相形貌对宏观性能的影响及作用机制。主要得到以

6、下结论：（1）通过熔融共混法制备PVDF/PMMA二元共混物及PVDF/PMMA/CNT三元纳米复合材料，探索PMMA分子量以及CNTs对共混物及其复合材料结晶和相分离行为的影响。CNTs在复合材料中呈现均匀分布，并且对分子链运动能力没有显著影响；但分子量较大的PMMA（PMMA-L）赋予材料更高的储能模量、粘度及玻璃化转变温度，PMMA分子量的增加对体系分子链运动起阻碍作用。结晶行为研究表明，共混物及其复合材料的结晶性能随着PMMA分子量的增加逐渐减弱，且CNTs对PVDF结晶行为的促进作用在PVDF/PMMA-S共混西南交通大学硕士研究生学位论文第II

7、页体系及其复合材料中更加明显。浓度波动的研究表明，PVDF/PMMA-S共混体系中更易产生浓度波动，但剪切条件下CNTs的存在抑制了复合材料中分子链的运动能力，削弱了复合材料浓度波动行为，表明CNTs的引入诱导了PVDF/PMMA共混物的相容。对熔体退火后的结晶行为研究表明，复合材料在熔融状态下的浓度波动程度对其后的降温结晶过程有显著影响，较强的浓度波动有利于PVDF的结晶。（2）为探索CNTs表面性质对复合材料结晶和相分离行为的作用机制，对CNTs进行官能化改性（CNTs-f）。微观结构表征表明，CNTs及CNTs-f在复合材料中呈均匀分散，改性CNTs

8、-f与共混体系具有更强的界面相互作用。未改性CNTs表现出异性成核