分子碘催化和促进的有机合成反应研究(可编辑)

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1、分子碘催化和促进的有机合成反应研究南京理工大学博士学位论文分子碘催化和促进的有机合成反应研究姓名:任一鸣申请学位级别:博士专业:应用化学指导教师:蔡春20091001博士论文分子碘催化有机合成反应研究摘要本论文主要研究了分子碘作为催化剂在有机合成反应中的应用。主要研究了碘催化反应、反应、醛胺缩合反应、氰基化反应、加成反应、缩醛反应、酯化和酯交换反应。同时,多组分一锅法合成了多取代咪唑衍生物、苯并吡喃衍生物、三芳基取代吡啶衍生物、嘧啶酮衍生物。考察了反应温度、反应时间、催化剂用量、溶剂种类等因素对上述反应的影响。研究表明,分子碘作为催化剂能有效

2、的催化上述反应的进行,并且反应条件温和、后处理简单、反应速度快、产率高。例如,反应、反应和加成反应都能在室温下很好的进行反应,并且产率较高,反应时间短。其中反应在室温下反应即可完成,产率最高可达到%;反应在室温下反应~即可完成,产率最高可达到%;加成反应在室温下反应~即可完成,产率最高可达到%。研究了无溶剂或水作为反应介质的环境友好体系中分子碘催化的反应。在水相体系中,探索了反应、反应、氰基化反应和苯并毗喃衍生物的合成反应。在无溶剂体系中,合成了多取代咪唑衍生物、三芳基取代吡啶衍生物和嘧啶酮衍生物。其中在醛和伯醇的氰基化反应中,用廉价、无毒的

3、化合物代替了挥发性大、有强烈刺激性的作为绿色的氮源。利用聚乙二醇型中性离子液体、.、.、.和甲苯高温一相,低温两相的特点,在./甲苯体系中实现了催化剂分子碘的循环重复利用。成功的把分子碘/.体系应用在缩醛反应和酯化和酯交换反应,反应产率较高,含有催化剂分子碘的离子液体相通过简单的相分离,就可循环利用,催化剂可循环使用数次,催化效果无明显降低。初步研究了改性的聚苯乙烯树脂对分子碘的负载,并把负载碘的改性聚苯乙烯树脂应用在加成反应中,没有得到理想的结果。关键词:分子碘,水相体系,无溶剂,一锅法,离子液体,有机合成分子碘催化有机合成反应研究博士论文

4、。.,,,,.,,一,,.//,,,,..,,.而曲%.啊.;;%%.?,..,一,,.,一一月...,,,?,..,曲。.博士论文?,.,.谢..,,,,,:注释表博士论文注释表’.二甲基甲酰胺离子液体聚乙二醇二甲基亚砜唧四氢呋喃薄层分析十六烷基三甲基氯化铵氯基三甲基硅烷聚苯乙烯树脂液相色谱声明本学位论文是我在导师的指导下取得的研究成果,尽我所知,在本学位论文中,除了加以标注和致谢的部分外,不包含其他人已经发表或公布过的研究成果,也不包含我为获得任何教育机构的学位或学历而使用过的材料。与我~同工作的同事对本学位论文做出的贡献均已在论文中作了

5、明确的说明。研究生签名:堡二垒扣罗年//月日学位论文使用授权声明南京理工大学有权保存本学位论文的电子和纸质文档,可以借阅或上网公布本学位论文的部分或全部内容,可以向有关部门或机构送交并授权其保存、借阅或上网公布本学位论文的部分或全部内容。对于保密论文,按保密的有关规定和程序处理。住,.哆研究生签名:年旧博士论文分子碘催化有机合成反应研究绪论.碘的物理与化学性质碘元素符号,原子序数,原子量.,外围电子排布,位于第五周期Ⅶ族,原子半径皮米,半径皮米,第一电离能/,电负性.。单质由双原子组成分子碘。分子碘为黑紫色斜方晶体结构,紫黑色,有金属光泽,性

6、脆。易升华,蒸气呈紫色,有刺激性气味,有毒和腐蚀性。相对密度.℃,熔点.℃,沸点.℃。分子碘难溶于水。可溶于苯、二硫化碳、乙醇、乙醚、四氯化碳、环己烷、氯仿等有机溶剂,也可溶于氢碘酸和碘化钾水溶液川。碘的化合价有.、、、和。碘可以和大多数元素形成化合物,但是碘不如其他卤素,,活泼,位于碘之前的卤素可以从碘化物中将碘置换出来。碘单质遇到淀粉会显深蓝色,这是碘的特征之一。.碘的应用碘主要用于碘盐、碘酒、药物和催化剂等。①碘盐碘是人体的必需微量元素之一,健康成人体内碘的总量为,其中/...%存在于甲状腺。碘的主要生理功能有:促进生物氧化、调节蛋白质

7、合成和分解、促进糖和脂肪代谢、调节水盐代谢、促进维生素的吸收利用、增强酶的活力和促进生长发育。碘缺乏会造成甲状腺功能低下、精神功能受损、发育迟缓和呆小病等症状。目前预防和治疗碘缺乏症状的主要措施就是食用碘盐。现在我们国家强制给食用的氯化钠食盐中加入少量的含碘化合物来预防碘缺乏病。②碘酒碘酒由碘、碘化钾溶解于酒精溶液而制成。碘酒有强大的杀灭病原体作用,它可以使病原体的蛋白质发生变性。碘酒可以杀灭细菌、真菌、病毒、阿米巴原虫等,可用来治疗许多细菌性、真菌性、病毒性等皮肤病。此外碘酒还可以做饮水消毒剂,毫升水中加入%碘酒滴,分钟内可杀灭水中的细菌、

8、阿米巴原虫等微生物,水无不良气味。③制药含碘类药物已广泛应用于多种疾病的治疗,其中最主要的是用于碘缺乏病的治疗,例如口服碘油丸和注射碘油都是治疗碘缺乏病的有效药物。